Chem. Eng. J.：锚定Ru的氮/碳用于稳定CO2加氢制甲酸盐

二氧化碳(CO₂)过渡排放是造成气候变化和全球变暖的主要原因。利用CO₂作为廉价、丰富且可再生的原料来生产增值化学品和燃料，被视为实现碳中和的最有前途的碳回收策略之一。CO₂加氢生成甲酸(FA)/甲酸盐被认为是实现可持续循环碳经济的有前景的策略。

近日，韩国科学技术联合大学院大学Kwang-Deog Jung团队通过在氮掺杂碳(NCs)和氯化钌(RuCl₃·xH₂O)之间形成配合物，制备了用于将CO₂液相加氢为FA/甲酸盐的多相钌催化剂(Ru/NC)。

NC载体是通过简单的一步离子热碳化过程在不同温度下制备的。总N含量和吡咯-N结构随着碳化温度的升高而降低，而石墨-N结构则增加。

HRSTEM和XPS分析表明，钌在NC载体上作为高度分散的原子级Ru³⁺物种存在，具有大表面积和介孔结构的NC载体增加了反应物分子的活性金属位点的可用性，从而产生了优异的催化性能。在Et₃N中，优化后的2Ru/NC750在120 °C和8.0 MPa下反应2小时，TON为3088。并且该催化剂还具有良好的稳定性，在回收时保持其原有活性的80%。

另外，催化剂的失活归因于1.Ru³⁺的损失；2.Ru³⁺的迁移；以及3.Ru³⁺还原为Ru⁰。并且催化剂的失活还与Ru在NC载体上的结合密切相关。密度泛函理论(DFT)计算表明，吡咯-N结构是最稳定的RuCl₃结合位点，与实验结果相对应。

因此，2Ru/NC750催化剂的优异性能归因于Ru与吡咯-N的强结合。催化剂在五个循环中的稳定性测试表明，与主要含有石墨-N配位的催化剂相比，具有高浓度吡咯/吡啶-N金属配位位点的催化剂能够抑制钌物种的浸出和附聚/还原。

Structural Effect of Nitrogen/Carbon on the Stability of Anchored Ru Catalysts for CO₂ Hydrogenation to Formate. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133571

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Chem. Eng. J.：锚定Ru的氮/碳用于稳定CO2加氢制甲酸盐

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