今日Nature！追光吧！自组装

自发形成的有序结构，即，自组装，在自然界中普遍存在。目前，已在不同长度尺度下观察到，涵盖了原子和分子系统到微尺度的物体和生命物质。通常，分子和生物系统的自有序，涉及短程疏水和范德华相互作用。

在此，来自瑞典查尔姆斯理工大学的Timur O. Shegai等研究者，介绍了一种基于卡西米尔引力和在水溶液中带电金属纳米片之间产生的斥力共同作用的微尺度自组装方法。相关论文以题为“Tunable self-assembled Casimir microcavities and polaritons”于2021年09月08日发表在Nature上。

1948年，卡西米尔阐明了真空中完美导体的两个平行不带电板之间的引力的性质，这些力后来就以他的名字来命名。这些力，即使在没有任何外部影响的情况下也存在，而且由于零点场波动的结果，即使在零温度下也会出现。与卡西米尔的工作并行的是，一种胶体稳定性的相关理论—所谓的DLVO理论(以Derjaguin, Landau, Verwey和Overbeek命名)——也随之提出来。这一理论的主要包括：引力范德华(vdW)和斥力静电力。在水溶液中，后者由双层电势和Debye-Hückel的屏蔽长度(κ^-1)来表征。随后，Lifshitz及其同事证明了卡西米尔和vdW力量之间的深层内在关系，并将其扩展到真实媒介的适用性。历史上普遍认为，vdW相互作用与短程分离距离有关，而卡西米尔力与远程距离有关。

在此，研究者利用金纳米片胶体体系中卡西米尔和静电相互作用的结合，实现了在水溶液和室温下的自组装以及可调微腔。该系统的相互作用图与DLVO类似，区别在于近场vdW相互作用被完全延迟的卡西米尔电势所取代(图1b)。与通常的短程vdW力不同，远程Casimir相互作用需要精确的延迟效应，以及合适的纳米薄片几何参数(厚度远远小于横向范围)，从而使得系统在长分离距离时实现稳定平衡，并在可见光谱范围获得光学Fabry–Pérot共振。

因此，该系统形成了一个自组装且具有基本模式的光学Fabry-Pérot微腔，在可见范围内(远程分离距离约100-200纳米)和可调谐的平衡配置。此外，通过在微腔区域放置激子材料，研究者可以实现混合的光-物质态(偏振态)，其性质，如耦合强度和本征态组成，可以通过溶液中配体分子的浓度和光压实时控制。这些卡西米尔微腔，以作为各种应用的敏感和可调谐平台，包括光力学、纳米机械和腔诱导极化化学等等。

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图1. 自组装微腔系统及其运行背后的物理机制

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图2. 自组装三聚腔

图3. 纳米薄片静态镜结构中的自组装空腔和极化子的形成

图.4 主动可调微腔和极化子

综上所述，研究者通过卡西米尔引力和排斥静电相互作用的联合作用，提出了一个光学微腔和极化子的自组装平台。可调谐微腔在垂直和横向方向上都高度稳定，并在可见光谱范围内表现出明显的光学共振。L_eq的标准偏差在室温下小至1.6 nm，约为平衡腔厚度的1%。长期的空腔稳定性也是值得注意的，因为只要它们被监测(数周)，共振就会保持不变。

该平台，不仅可以实现普通的Fabry-Pérot微腔，还可以实现具有复杂模态结构的垂直多镜聚集体，以及当腔体与激子材料(如WSe₂)相互作用时的极化态的原理证明实现。利用周期性变化的激光对系统进行调制，可以主动控制系统的极化本征态，使系统处于强耦合状态。这些发现，为探索自组装卡西米尔微腔作为光力学、纳米机械、极化化学和其他有前景的腔诱导应用的敏感和可调谐平台提供了可能性。更普遍地说，研究者的方法，扩展了可用的自组装方法的工具箱。

文献信息

Munkhbat, B., Canales, A., Küçüköz, B. et al. Tunable self-assembled Casimir microcavities and polaritons. Nature 597,214–219 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03826-3

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03826-3#citeas

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/11/996437511d/

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