浙工大Chem. Eng. J.：“帮忙传电子，空位作桥梁”: S空位促进光催化合成氨电子传递到N2

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浙工大Chem. Eng. J.：“帮忙传电子，空位作桥梁”: S空位促进光催化合成氨电子传递到N2
太阳能驱动的光催化N2合成氨被认为是有望取代Haber-Bosch工艺的新方法。然而，光生电子注入N2分子的效率低限制了异质结光催化剂光催化氨合成活性提高。
基于此，浙江工业大学夏盛杰团队通过溶剂热法合成了Z型富硫空位BiVO4/ZnIn2S4异质结(BVO/Sv-ZIS)，并将其用于光催化氮还原反应(pNRR)。
浙工大Chem. Eng. J.：“帮忙传电子，空位作桥梁”: S空位促进光催化合成氨电子传递到N2
浙工大Chem. Eng. J.：“帮忙传电子，空位作桥梁”: S空位促进光催化合成氨电子传递到N2
材料表征和密度泛函理论(DFT)计算表明，BVO和ZIS异质结之间的内置电场为Z型电子转移机制的形成提供了关键驱动力。同时，BVO/Sv-ZIS异质结表面具有大量的化学吸附位点来吸附并激活N2分子，从而增强了BVO/ZIS异质结的氨合成活性。
更重要的是，Sv的构建打破了光生电子注入N2分子的势垒，Z型异质结中产生的光生电子顺着作为桥梁的Sv不断传输到N2参与pNRR。
浙工大Chem. Eng. J.：“帮忙传电子，空位作桥梁”: S空位促进光催化合成氨电子传递到N2
在可见光照射下，将Sv引入BVO/ZIS异质结后，其氨合成速率从37.6 μmol g-1 h-1提高到80.6 μmol g-1 h-1，充分说明Sv的构建能有效促进氨的合成。另外，在AM 1.5G辐照下，优化后的20% BVO/Sv-ZIS的太阳能-氨转换效率(STA)约为0.012%。
更重要的是，光电化学测试结果表明，含有Sv的BVO/Sv-ZIS异质结可以加速光e–和h+的分离和转移，这有利于进行pNRR。
该研究为构建Z型异质结/S-空位材料提供了一种有效的合成策略，也为Z型异质结光催化剂中载流子注入小分子反应物的问题提供了有效的解决方案。
S Vacancies Act as A Bridge to Promote Electron Injection from Z-Scheme Heterojunction to Nitrogen Molecule for Photocatalytic Ammonia Synthesis. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133670

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