支春义/何宏艳Angew：基于三电子转移的高容量有机锂-碘电池

转换型电池应用了优选更多电荷转移的原理。然而，二者之间的电子转移模式未得到充分利用，影响了卤素电池的电化学性能。

图1 卤化物盐正极的特性和单电子转移

香港城市大学支春义、中科院过程所何宏艳等提出了一种通过电解液定制实现的高效卤素间限制技术。具体而言，这项工作利用一种常见的饱和Cl⁻阴离子的商用电解液，实现了一种基于I⁻/I⁺和Cl⁻/Cl⁰对的三电子转移锂-卤素电池。研究显示，所制备的四丁基三碘化铵（TBAI3）||锂电池除了由两个电子I⁻/I⁺氧化还原偶合产生的位于2.97 V和3.40 V的放电平台外，还在3.85 V具有了一个与单电子Cl⁻/Cl⁰氧化还原对的可逆氧化还原相对应的更高的平台。

图2 三电子转移反应的电化学性能

得益于此，该电池实现了631 mAh g^-1_I的高容量（265 mAh g^-1_电极）和2013 Wh kg^-1_I（845 Wh k g^-1_电极）的创纪录高能量密度。此外，为了支持这些发现，作者进行了实验分析和密度泛函理论计算，以阐明这种新型卤素间策略所涉及的氧化还原化学。作者相信，该工作在这里介绍的范例对其他卤素电池追求高能量密度的启发作用是可以预见的。

图3 DFT计算

Three-Electron Transfer-Based High-Capacity Organic Lithium-Iodine (Chlorine) Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202310168

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