四单位联合Chem：气相自组装制备热稳定的单原子催化剂

制备热稳定的金属单原子催化剂（SACs）是多相催化领域中的一个挑战，尤其是在提供弱金属-载体相互作用的传统载体上。

基于此，厦门大学熊海峰教授、福州大学林森教授、美国华盛顿州立大学王勇教授和新墨西哥大学Abhaya K. Datye（共同通讯作者）等人报道了一种制备金属单原子催化剂（SACs）的气相自组装方法，通过在改性载体MgAl₂O₄中添加含K的盐，在高温处理（空气中800 °C）下重新分散Pt纳米粒子，从而在Pt/MgAl₂O₄上形成原子分散的Pt单原子。

研究发现，K修饰的Pt再分散是由于挥发性物质的自组装，导致Pt单原子的稳定化，其中稳定的三角形K₃O₃结构作为捕获孤立Pt物种的位点。

表征和密度泛函理论（DFT）计算结果揭示了这些Pt单原子在Pt/K/MgAl₂O₄ SAC上的位置，同时通过DFT和从头算分子动力学模拟，验证了形成机理和结构的实验结果。

此外，作者还研究了Pt/K/MgAl₂O₄ SAC在有/无添加蒸汽的甲烷氧化中的耐久性。尽管之前已经报道了添加K可以稳定Pt₁/Al₂O₃和Pt₁/SiO₂单原子或纳米团簇，但制备和反应测量是在低温（110-150 °C）下进行。当反应在较高温度下进行时，将K添加到Pt₁/Al₂O₃中不足以稳定Pt SACs。

总之，该工作提供了一种使用具有弱金属-载体相互作用的载体在升高的温度下捕获移动金属单原子的通用方法，以开发出用于甲烷氧化的热稳定、高活性和耐水的SACs。

Vapor-phase self-assembly for generating thermally stable single atom catalysts. Chem, 2021, DOI: 10.1016/j.chempr.2021.11.002.

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.11.002.

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四单位联合Chem：气相自组装制备热稳定的单原子催化剂

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