慕尼黑大学Angew.: 计算加实验:优化Ru位点上的氢键以实现RuCo ANSs高效碱性HER 2023年10月17日 下午6:38 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 11 钌(Ru)基催化剂具有优异的的性能和较低的成本,这导致其成为在碱性析氢反应(HER)中替代铂(Pt)的候选催化剂。然而,Ru位点处的氢结合(Ru-H)限制了钌(Ru)基催化剂的HER活性和实际应用。 基于此,慕尼黑大学Emiliano Cortes团队通过快速共沉淀和电化学还原法制备了RuCo合金纳米片(RuCo ANSs),以探究Ru-H键中Ru和H之间的相互作用。 密度泛函理论(DFT)计算表明,Ru-H结合能的本质是 Ru的4dz2轨道和H的1s轨道之间的强相互作用。同时,Ru位点和载体(Co和Ni)之间的电荷转移导致Ru的4dz2带中心的适当向下移动,导致RuCo体系中H*的吉布斯自由能为0.022 eV,与纯Ru体系中的0.133 eV相比大大降低。 另外,结构表征表明,Ru原子作为具有平面对称和Z方向不对称配位结构的孤立活性位点嵌入Co衬底中,获得了最佳的4dz2调控电子结构。 更重要的是,氢传感器和程序升温脱附(TPD)测试表明,与纯Ru纳米粒子相比,RuCo ANS 中的Ru-H相互作用增强。 因此,在1 M KOH中,优化的RuCo ANSs在10 mA cm-2电流密度下具有10 mV的超低过电位,Tafel斜率为20.6 mV dec-1,性能优于商用Pt/C;RuCo ANSs在100 mV处的TOF为8.52 s-1,远高于商用Ru/C。综上,这项工作为通过优化活性位点的金属-H结合能来促进碱性HER提供了新的见解,同时也推动了与氢反应相关的高效催化剂的发展。 Optimizing Hydrogen Binding on Ru Sites with RuCo Alloy Nanosheets for Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202113664 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/17/8ef4a881b6/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 西工大AEM:改性硬碳助力低温钠离子电池 2024年5月14日 黄小磊/杨明/刘旭庆ACS Catalysis:非贵金属催化剂中掺入少量Fe,促进高盐度海水稳定氧化 2023年12月11日 俞书宏/高敏锐AM:BP/CoSe2助力酸性电解质中电化学生成H2O2 2022年9月23日 天大Nano Res.:碳负载CuAu纳米颗粒的氧化诱导相分离用于电化学还原CO2 2023年10月14日 潘锋/尹祖伟Chem. Soc. Rev.: 电化学石英晶体微天平在电池研究中的应用 2023年10月24日 付丞寅AEM:聚离子液体基聚合物电解质助力5V级固态锂金属电池! 2023年10月14日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交