8篇催化顶刊：Angew.、AFM、Small、Appl. Catal. B.、Chem. Eng. J.等

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1. Angew.: 计算加实验：优化Ru位点上的氢键以实现RuCo ANSs高效碱性HER
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钌(Ru)基催化剂具有优异的的性能和较低的成本，这导致其成为在碱性析氢反应(HER)中替代铂(Pt)的候选催化剂。然而，Ru位点处的氢结合(Ru-H)限制了钌(Ru)基催化剂的HER活性和实际应用。基于此，慕尼黑大学Emiliano Cortes团队通过快速共沉淀和电化学还原法制备了RuCo合金纳米片(RuCo ANSs)，以探究Ru-H键中Ru和H之间的相互作用。
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密度泛函理论(DFT)计算表明，Ru-H结合能的本质是 Ru的4dz2轨道和H的1s轨道之间的强相互作用。同时，Ru位点和载体(Co和Ni)之间的电荷转移导致Ru的4dz2带中心的适当向下移动，导致RuCo体系中H*的吉布斯自由能为0.022 eV，与纯Ru体系中的0.133 eV相比大大降低。另外，结构表征表明，Ru原子作为具有平面对称和Z方向不对称配位结构的孤立活性位点嵌入Co衬底中，获得了最佳的4dz2调控电子结构。
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更重要的是，氢传感器和程序升温脱附(TPD)测试表明，与纯Ru纳米粒子相比，RuCo ANS 中的Ru-H相互作用增强。因此，在1 M KOH中，优化的RuCo ANSs在10 mA cm-2电流密度下具有10 mV的超低过电位，Tafel斜率为20.6 mV dec-1，性能优于商用Pt/C；RuCo ANSs在100 mV处的TOF为8.52 s-1，远高于商用Ru/C。综上，这项工作为通过优化活性位点的金属-H结合能来促进碱性HER提供了新的见解，同时也推动了与氢反应相关的高效催化剂的发展。
Optimizing Hydrogen Binding on Ru Sites with RuCo Alloy Nanosheets for Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202113664
2. Angew.: 独特“球中球”，性能不用愁。双功能Co-SAC/RuO2用于高效稳定HER和OER
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电化学水分解产氢是一种方便且具有优异前景的技术方法。但是由于HER和OER缓慢的动力学以及复杂的电子转移过程，严重阻碍了电化学水分解系统的大规模应用。因此，开发用于析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的高活性和稳定的双功能贵金属基电催化剂是清洁和可再生能源的关键。近日，清华大学陈晨团队通过一锅法成功制备了一种包含在RuO2球中的Co单原子催化剂(Co-SAC/RuO2)，并将其用于高效稳定HER和OER。
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Co单原子被包裹到RuO2球中，这种独特的结构导致Co单原子修饰了周围Ru原子的电子结构，从而显着提高电催化活性。所制备的Co-SAC/RuO2具有优异的HER和OERE性能。在0.5 M H2SO4中，Co-SAC/RuO2在10 mA cm-2电流密度下的HER过电位低至45 mV；其在1.0 M KOH溶液中，10 mA cm-2电流密度下的OER过电位为200 mV。更重要的是，Co-SAC/RuO2还具有优异的持久稳定性，连续运行20小时而没有发生明显的性能变化。
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试验和密度泛函理论(DFT)计算表明，与RuO2相比，掺入Co单原子后，Co-SAC/RuO2的HER和OER的能垒都降低。同时，掺入Co单原子不仅可以提高RuO2在碱性条件下进行OER的稳定性，而且显著提高了其在酸性条件下的HER活性。该项工作为在贵金属基纳米材料中加入过渡金属单原子提供更深入的见解，并且为设计出更出色的电催化剂提供了思路。
Cobalt Single Atom Incorporated in Ruthenium Oxide Sphere: A Robust Bifunctional Electrocatalyst for HER and OER. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202114951
3. AFM: 小角度晶界，高CO2RR活性！金属Bi (001)用于将CO2转化为甲酸盐
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二氧化碳(CO2)的电化学还原用于化学和燃料生产是新能源系统的一个比较热门的组成部分。具有特定表面的二维铋已被确定为用于将CO2转化为甲酸盐的高效电催化剂。然而，开发用于可能大规模生产此类Bi材料的可控合成策略仍然极具挑战性。近日，电子科技大学康毅进、岳秦等提出了一种可扩展的化学界面限制还原方法，用于将BiOBr (001)纳米片拓扑转化为金属Bi (001)多孔纳米片(PNS)，以实现高效CO2转化为甲酸盐。
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由于晶面效应、多孔结构和小角度晶界增强CO2吸附等特性，合成的Bi PNS对甲酸盐具有超过95%的高选择性和72 mA cm-2的高甲酸盐部分电流密度，其在-1.4 VRHE下连续运行10小时，甲酸盐的电流密度和相应的FE均保持稳定。值得注意的是，与Bi PNS相比，Bi PNS-240的甲酸盐部分电流密度显着降低，证明Bi PNS中的小角度晶界确实能够提高CO2到甲酸盐转化的活性。
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实验和密度泛函理论(DFT)计算表明，在具有小角度晶界的Bi (001)上形成*OCHO的自由能仅为+0.07 eV，而Bi (001)的自由能为+0.81 eV。这些结果证明小角度晶界可以降低*OCHO形成的自由能，这意味着Bi(001)中晶界的存在可以极大地稳定关键反应中间体*OCHO。Bi PNS不仅选择性地暴露(001)表面，而且具有丰富的小角度晶界，很好地解释了CO2到甲酸盐转化的高活性和选择性。
Scalable Chemical Interface Confinement Reduction BiOBr to Bismuth Porous Nanosheets for Electroreduction of Carbon Dioxide to Liquid Fuel. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107182
4. Small: 2 A cm-2下亦稳定！具有界面sp H-P杂化的NiP2/Ni5P4实现高效持久HER
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过渡金属磷化物的催化析氢活性与磷含量有很大关系，但性能增强的物理起源仍然不明确，并且因为较差的H*吸附，调节磷化镍(NiP2/Ni5P4)的催化活性仍然具有挑战性。近日，休斯顿大学任志锋(Zhifeng Ren)、湖南师范大学周海青、Fang Yu和中南大学张龙等通过阴离子取代将富P的NiP2和贫P的Ni5P4整合到面内异质结构中，其中面内界面处的P原子作为活性H*吸附位点，从而通过调节NiP2和Ni5P4之间的电子结构促进析氢反应(HER)。
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NiP2/Ni5P4杂化物具有良好的活性和导电性，因此在酸中表现出类铂催化活性。其在酸性溶液中，在10 mA cm-2和100 mA cm-2的电流密度下，HER过电位分别为30 mV和76 mV。它的性能超过了目前报道的大多数的电催化剂，并且可与Pt催化剂相媲美(10 mA cm-2/100 mA cm-2时过电位为30 mV/72 mV)。另外，NiP2/Ni5P4可以在大电流密度下平稳运行，在2000 mA cm-2电流密度下的过电位仅为247 mV。
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实验分析和密度泛函理论(DFT)计算表明，NiP2/Ni5P4的P位点表现出中等的氢吸附强度，其作为HER的实际活性位点。另外，NiP2/Ni5P4优异的活性源于P 2p和H 1s轨道之间密度态的适度重叠，从而优化了H*吸附强度和动力学过程。这项工作通过构建面内异质结来制造坚固的非贵金属电催化剂的新途径，为开发用于水电解的先进电催化剂提供新的设计思路。
Engineering In-Plane Nickel Phosphide Heterointerfaces with Interfacial sp H-P Hybridization for Highly Efficient and Durable Hydrogen Evolution at 2 A cm-2. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105642
5. Small: 性能好，强度高！S空位诱导空心CuCo2S4高效持久ORR
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作为典型的电池类型材料，CuCo2S4因其高理论比容量而成为超级电容器的有前途的候选材料。然而，其实际应用受到固有缓慢的离子扩散动力学和较差的电传输特性的困扰。近日，延世大学Seong Chan Jun、昆士兰大学Yusuke Yamauchi、华中科技大学缪灵、华东师范大学张健和Ling Kang等通过一种可控的还原策略，以使用乙二醛作为还原剂在沉积在碳布(CC)上的CuCo2S4中产生表面硫空位，以加速氧化还原反应。
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实验分析和密度泛函理论(DFT)计算表明，硫缺陷同时促进了OH–吸附，调节了电子结构，增加了CuCo2S4的活性位点，从而提高了电化学储能性能。结果显示，优化的Sv-CuCo2S4表现出高比容量(1 A g-1，832 C g-1)和出色的倍率性能(20 A g-1时的容量保持率为73.8%)。另外，优化的Sv-CuCo2S4还具有出色的循环耐久性(5000次循环后仅3.0%的容量衰减)。
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基于优化的Sv-CuCo2S4和VN-400 °C组装的柔性固态ASC器件，在750 W kg-1下表现出61.4 W h kg-1的相当大的能量密度，以及优异的电容稳定性(即使在 10 A g-1下10000次循环后，仍具有94.8%的良好循环能力)。此外，这些器件表现出优异的灵活性，在不同弯曲条件下比电容没有显着变化，即使在0°到90°之间弯曲500次后，电容衰减也只有6.6%。该工作所提出的设计证明了通过高性能便携式电子设备的表面空位工程调节电池类材料反应动力学的可行性。
Realizing Superior Redox Kinetics of Hollow Bimetallic Sulfide Nanoarchitectures by Defect-Induced Manipulation toward Flexible Solid-State Supercapacitors. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202104507
6. Appl. Catal. B.: 电流密度高达200 mA cm-2！痕量S掺杂修饰Sn纳米团簇用于电还原CO2
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电化学CO2转化为燃料对于实现碳人工循环是具有前景的方法。尽管有大量关于CO2RR锡电极的报道，但其低效率和高过电位极大地阻碍了它们的实际应用。基于此，郑州大学付永柱、XiaomingWang等通过源自金属-有机硫化物复合物(1,2-Sn(BDT)2)的痕量硫对原子级Sn纳米团簇进行了掺杂修饰(Sn NCs:S)，以有效地将CO2电还原为C1化学品。
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与Sn纳米颗粒和SnS2纳米片相比，这种Sn NCs:S催化剂对碳质产品表现出更高的电流密度(-1.1 VRHE，42 mA cm-2)和法拉第效率(90%)。此外，在流通池中应用了Sn NCs:S，其表现出优异的性能：大电流密度(-1.1 VRHE，200 mA cm-2)、低过电位(700 mV以实现80% FE甲酸盐)和超过50小时的稳健寿命。更重要的是，根据电化学实验和阻抗分析，观察到微量硫能够促进Sn基催化剂的CO2RR性能。
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实验和密度泛函理论(DFT)计算表明，S原子更倾向于在催化剂表面形成三配位，并可以提供足够的表面活性位点。与没有S掺杂的Sn催化剂相比，随着S掺杂到Sn催化剂中，*HCOOH中间体更稳定，这有利于提高电化学CO2RR活性和产物选择性。该研究为设计高度分散的电催化剂以高效稳定地将CO2转化为C1化学品开辟了一条有吸引力的途径。
Atomically Dispersed Sn Modified with Trace Sulfur Species Derived from Organosulfide Complex for Electroreduction of CO2. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120936
7. Chem. Eng. J.: 电子应变驱动相变：Co掺杂MoTe2用于电催化HER
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过渡金属碲化物的相工程是调节化学键和电子构型的一种很有前途的方法，它在设计用于析氢反应的高效催化剂方面起着重要作用。并且据文献报道，MoTe2的金属相在半导体相上显示出显着的电催化性能。近日，首尔国立大学HoWon Jang、西安交通大学宋忠孝等通过密度泛函理论(DFT )计算，研究了11种过渡金属掺杂(Hf、Zr、Ta、Cr、Cu、Au、Al、Ag、Co、Ni、Co-Ni)MoTe2催化剂。
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综合第一性原理计算表明，与特定单金属掺杂相比，Co-Ni金属双掺杂引起的深度电荷转移更好地促进了相变。基于上述原理，通过磁控溅射技术成功沉积了具有不同掺杂浓度的一系列Co和Ni共掺杂MoTe2(Co, Ni-MoTe2)纳米薄膜。在电子注入和应变的协同作用下，Co, Ni-MoTe2具有相当大的1T’相，并且Co, Ni-MoTe2薄膜在酸性溶液中电流密度为10 mA cm-2时的HER过电位仅为82 mV，显示出强的HER活性。
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为了进一步解释Co, Ni-MoTe2样品的催化活性增强，进行了H*吸附自由能(ΔGH*)的DFT计算。结果表明，Co和Ni的掺杂可以有效调节HER过程中活性H原子的吸附和解吸，并且Co, Ni-MoTe2的中间界面与作为活性位点的Co和Ni相比，这更利于吸附H*。这项研究的发现为金属相TMD的制备提供了新的途径，并扩大了它们在工业催化中的应用。
Electron Strain-Driven Phase transformation in Transition-Metal-Co doped MoTe2 for Electrocatalytic Hydrogen Evolution. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133768
8. Chem. Eng. J.: 具有协同效应的分层1T/2H-MoS2@PNC用作超快耐用负极材料
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钠离子电池(SIBs)被认为是替代锂离子电池的下一代储能系统。但是由于Na+(1.06 Å)半径比Li+(0.76 Å)半径大，因此商业石墨无法直接用作SIB的负极材料。MoS2因其高容量和层状晶体结构而受到研究人员的广泛关注。而常用的2H-MoS2固有的导电性差和体积变化大，导致倍率性能差和循环性能差。近日，烟台大学姜付义、周艳丽等通过简单的三步策略，制备了3D N、P共掺杂碳网络负载1T/2H-MoS2异质结构催化剂(1T/2H-MoS2@PNC)。
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依赖于1T/2H-MoS2异质结构和N、P共掺杂PNC的协同效应，最佳的1T/2H-MoS2@PNC表现出高可逆容量(475 mAh g-1，0.5 A g-1)，出色的倍率性能(347 mAh g-1，10 A g-1)和多达1000次循环的长期循环寿命并且无容量损失，性能明显优于具有不同碳含量/合成温度的1T/2H-MoS2@PNC , 2H-MoS2@PNC和1T/2H-MoS2@NC。
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反应动力学和理论计算表明，1T/2H-MoS2和PNC的N、P共掺杂具有协同优势，可以提高催化剂电导率，1T/2H-MoS2@PNC在电化学反应过程中具有缓慢的扩散阻抗和高电荷转移效率，同时，整个电荷存储过程中高百分比的赝电容行为有助于高可逆容量。组装好的Na3V2(PO4)3//1T/2H-MoS2@PNC电池也表现出良好的电化学性能(在0.5 A g-1超过300个循环，216mA g-1的放电容量)。所有结果都表明1T/2H-MoS2@PNC作为高性能负极材料在大规模储能方面的应用前景。
Rationally Designed Hierarchical N, P Co-Doped Carbon Connected 1T/2H-MoS2 Heterostructures with Cooperative Effect as Ultrafast and Durable Anode Materials for Efficient Sodium Storage. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133778

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