JACS:创纪录!碳纳米点一体化光催化制氢

JACS:创纪录!碳纳米点一体化光催化制氢
碳纳米点(CNDs)是一种集成到光催化析氢反应(HER)的通用策略。目前,通过各种廉价且易获得前体可以很容易的制备CNDs,同时CNDs具有高发射量子产率、水溶性、海水溶解性和生物相容性等优点。但是,关于CNDs精准结构的争论和有效的了解成为设计具有更佳催化性CNDs催化剂所面临的主要挑战。
基于此,德国埃尔兰根-纽伦堡大学Dirk M. Guldi、Alejandro Cadranel和Bikash Jana(共同通讯作者)等人报道了一种制备具有光和电催化活性CNDs的方法,并建立了一个通过水或海水还原制取氢气的机理模型。
JACS:创纪录!碳纳米点一体化光催化制氢
作者选择的制备方法基于CNDs的合成后光氧化。所制备的CNDs光催化剂的一个关键特征是其同时具有光吸收剂和催化剂的双重功能。CNDs光催化剂不仅可以吸收光,而且通过光催化和电催化从水和海水中制取氢气,不需任何外部光敏剂或助催化剂。
JACS:创纪录!碳纳米点一体化光催化制氢
实验测试结果表明,在75 mW/cm2氙灯照射1 h后,CNDs光催化剂分别从水和海水中获得了15.15和19.70 mmol(H2) g(catalyst)-1 h-1,创造了HER活性的新纪录,在相同条件下比类似材料高出三个数量级,在更亮的光照下比之前的记录高五倍。
基于大量稳态和时间分辨光谱表征以及显微镜技术的全面物理化学研究,作者全面了解了该反应机理。为了有效地制取氢气,必须通过牺牲电子供体的还原的仿生进行预催化活化。但是,还需进一步的实验来揭示该催化剂的精确结构,并揭示HER光催化中涉及哪些结构特征。
JACS:创纪录!碳纳米点一体化光催化制氢
Carbon Nanodots for All-in-One Photocatalytic Hydrogen Generation. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c07049.
https://doi.org/10.1021/jacs.1c07049.

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