温珍海AEM：耐久快充钠离子电池的锡基硫属化物负极界面和结构工程

具有高理论容量的过渡金属二硫属化物通常具有较差的固有电子导电性和循环时的剧烈体积变化等问题，降低了其对电化学高功率和长期应用的吸引力。

在此，中科院福建物构所温珍海研究员等人报道了一种高效和可扩展的合成策略，即通过稳固的C-Se-Sn界面键将纳米结构SnSe_0.5S_0.5原位封装到N掺杂石墨烯中形成3D多孔网络纳米杂化物（SnSe_0.5S_0.5@NG）。

具体而言，SnSe_0.5S_0.5@NG的合成策略如下：首先，二乙烯三胺可作为亲核试剂和表面活性剂作用于氧化石墨烯纳米片表面，可显著增强静电引力以锚定Sn²⁺并提高石墨烯在乙二醇中的分散能力。随后，Sn²⁺与硫和硒资源的原位相互作用可形成锡基硫属化物，而石墨烯基体则在溶剂热反应过程中通过增强π -π叠加的驱动力自组装成宏观水凝胶。经过冷冻干燥和高温煅烧脱水后，富含缺陷的SnSe_0.5S_0.5@NG最终被包裹在N掺杂的石墨烯纳米片中，并构建出相互连接的3D多孔网络结构。

图1. SnSe_0.5S_0.5@NG复合材料的Na⁺存储机制

系统的电化学研究表明，SnSe_0.5S_0.5的界面和结构工程，包括缺陷植入、化学键相互作用和纳米空间限制设计，使其具有良好的结构稳定性、超快的Na⁺存储动力学和高度可逆的氧化还原反应。

此外，DFT计算表明，引入外源Se配体不仅提高了电导率，还降低了扩散能垒，从而促进了电子/离子的输运且产生了更多的反应位点。由于这些优势，SnSe_0.5S_0.5@NG负极表现出优异的钠存储性能（在0.2 A g^-1时200次循环后容量为547 mAh g^-1）、出色的倍率性能（387 mAh g^-1@10 A g^-1）和长期循环耐久性（在2 A g^-1下2000次循环后容量保持率为88.7%）。

令人印象深刻的是，当SnSe_0.5S_0.5@NG负极与Na₃V₂(PO₄)₃/C正极耦合时组装的全电池可提供高达213 Wh kg^-1的高能量密度。总之，这项工作为设计具有潜在应用前景的先进电极材料提供了一种有效的结构工程策略。

图2. 钠离子全电池的电化学性能

Interface and Structure Engineering of Tin-Based Chalcogenide Anodes for Durable and Fast-Charging Sodium Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.20220231

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