南大刘建国/李佳Small: 廉价且高效！具有原子分散、低配位Co-N位点的碳纳米管用作HER电催化剂

使用可再生电力生产的氢气被认为是实现低碳能源经济的关键。然而，电化学水分解用于析氢的大规模应用在目前需要昂贵的铂基催化剂，这限制了电解水析氢的实际应用。因此，基于丰富的过渡金属储量作为替代品，开发高效稳定的催化剂非常重要。

近日，南京大学刘建国、李佳等通过简单混合、热解和廉价前体的浸出制备了一种碳纳米管材料，该材料富含具有独特的低配位数的原子分散Co-N位点，以降低用于析氢的催化剂的成本。

最优的Co纳米管样品Co-900-A具有丰富的低配位Co-N位点，其在酸性条件下具有优异的HER催化性能。具体而言，在0.5 M H₂SO₄中，Co-900-A在10 mA cm^-2电流密度下的过电位仅为82 mV，Tafel斜率为59.32 mV dec^-1。

此外，它还具有长期耐久性，在加速耐久性测试(ADT)中，Co-900-A的性能在前35k个周期内不会下降。除了水分解外，Co-900-A在氧还原反应(ORR)中的表现优于Pt/C。在碱性条件下Co-900-A具有0.878 V_RHE的高半波电位和57.06 mV dec^-1的低Tafel斜率。

密度泛函理论(DFT)计算表明，与具有相似结构Fe/Ni-N₂或高配位Co-N₃/N₄位点相比，Co-900-A的高活性可归因于位于两个石墨烯边缘和缺陷内较小的Co-N₂位点具有小的|ΔG_H*|。

因此，这种具有原子分散的、低配位的Co-N位点的碳纳米管可以促进可再生能源的发展，特别是能够降低催化剂成本。同时，这项研究为设计SACs铺平了新的道路。此外，也期待未来发展包含其他类型低配位金属-N₂位点的碳纳米管的独特应用。

Atomically Dispersed, Low-Coordinate Co-N Sites on Carbon Nanotubes as Inexpensive and Efficient Electrocatalysts for Hydrogen Evolution. Small, 2021.11. DOI: 10.1002/smll.202105335

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