过程所徐宝华Angew.: 1+1>2！Cu(0)-Cu(I)串联催化CO2还原为C2+

铜基材料被证明是最有前途的CO₂还原催化剂，可以对多电子还原产品提供高选择性，而CO₂在聚合物改性的铜基催化剂上的电还原显示出高多电子还原(>2e^–)选择性，但大多数相应的电流密度仍然太小，无法支持工业应用。

基于此，中国科学院过程工程研究所徐宝华团队设计了一种基于聚离子液体(PIL)的Cu(0)-Cu(I)串联催化剂，用于生产具有高反应速率和高选择性的C₂₊产物。

值得注意的是，该催化剂获得了76.1%的C₂₊法拉第效率(FEC₂₊)和304.2 mA cm^-2的部分电流密度。Cu(0)@PIL杂化体的PIL层可以通过与额外的铜盐反应配位，引入高度分布的氧化铜相和单个Cu位点。因此，它提供了足够的Cu(0)-PIL-Cu(I)界面和表面密集的静电网络，以稳定和富集关键中间体。

机理研究表明，高度分散的Cu(0)-PIL-Cu(I)界面对于该反应至关重要。具体来说，Cu纳米粒子衍生的Cu(0)-PIL界面具有高电流密度和中等C₂₊选择性，而Cu(I)物种衍生的PIL-Cu(I)界面表现出与局部富集的*CO中间体的C-C耦合的高活性。

此外，PIL层的存在通过降低C-C耦合的势垒来提高C₂₊选择性。该项研究为基于聚合物的催化剂的合理设计提供了新的见解。

Highly Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction to C₂₊ Products on a Poly(ionic liquid)-Based Cu(0)-Cu(I) Tandem Catalyst. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI:10.1002/anie.202110657

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