华南理工熊训辉Angew：苯氧自由基诱导形成双层保护膜实现无枝晶锂负极

锂金属负极不可控的枝晶生长导致循环稳定性和安全性较差，阻碍了其在高能量密度电池中的应用。

在此，华南理工大学熊训辉教授等人首次提出利用含苯氧基的Spiro-O8的去甲基化和随后的氧化反应在锂金属负极上精确构建双层保护膜。Spiro-O8和锂金属之间的自发氧化还原反应导致在底部形成均匀且高度离子导电的Spiro-O8-Li有机薄膜。

同时，Spiro-O8表面的苯氧自由基在暴露于醚基电解液时促进了锂盐的分解，并导致在顶部形成LiF膜。最终，在锂金属表面获得了稳定的双层保护膜，顶部为LiF，底部为Spiro-O8-Li。

图1. Spiro-O8-Li@Li的合成图及其表征

LiF膜由于化学和机械稳定性高，可有效防止电解液渗透并抑制锂枝晶的生长，同时具有高离子导电性和均匀性；有机Spiro-O8-Li膜可以减轻不均匀的离子通量并调节锂沉积结构。

因此，Spiro-O8-Li层涂覆的锂负极(Spiro-O8-Li@Li)可以在10 mA cm^-2的高电流密度下实现超过4000次循环的优异循环稳定性，并且在对称电池中可无枝晶循环超过550小时，具有53.3%的超高锂利用率。

当与硫正极配合使用时，锂利用率高达36.6% 的全电池也显示出大大增强的循环稳定性和倍率性能。这项工作展示了一种合理制造锂金属负极双层界面的简便策略。

图2. Spiro-O8-Li@Li负极与纯Li负极的电化学性能对比

Phenoxy Radical-induced Formation of Dual-Layered Protection Film for High-Rate and Dendrite-free Lithium Metal Anodes, Angewandte Chemie International Edition 2021

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