福大程年才Appl. Catal. B.: 调控催化位点上OH*中间吸附,实现高效可逆氧电催化

福大程年才Appl. Catal. B.: 调控催化位点上OH*中间吸附,实现高效可逆氧电催化
可充电锌-空气电池(ZABs)由于其环境友好、理论能量密度高(1084 Wh kg-1)和高安全性而具有巨大的储能潜力。优化电催化剂的电子结构以调整氧中间体的吸附能以接近平衡电位(URHE=1.23 V)对于促进氧还原/析氧反应(ORR/OER)的反应动力学至关重要。
基于此,福州大学程年才团队在氧催化过程中实现对含氧中间体的可控调节,设计了一种分层的1D/3D中空碳纳米多面体电催化剂(CoNi/Co-N@HNC),其包封的CoNi合金与通过硅保护-镍渗透策略在N-CNT中的Co-Nx位点。
福大程年才Appl. Catal. B.: 调控催化位点上OH*中间吸附,实现高效可逆氧电催化
福大程年才Appl. Catal. B.: 调控催化位点上OH*中间吸附,实现高效可逆氧电催化
受益于中空碳基体、紧密结合的分层1D/3D结构以及CoNi合金对Co-Nx位点的强电荷调节,优化后的CoNi/Co-N@NC催化剂表现出优异的可逆氧催化活性和稳定性。
CoNi/Co-N@HNC的ORR/OER电位差仅为0.73 V,作为实际应用中ZABs的空气阴极可循环350以上小时,并呈现出179.1 mW cm-2和816 mAh gZn-1的高功率和比容量,远优于Pt/C-RuO2催化剂。
福大程年才Appl. Catal. B.: 调控催化位点上OH*中间吸附,实现高效可逆氧电催化
密度泛函理论(DFT)计算表明,与CoNi纳米团簇耦合可以有效降低CoN4中Co吸附位点的d带中心,从而优化Co位点上含氧中间体的解吸能力,并显著降低速率决速步骤(OH*到OH在ORR中;OER中的OH*到O*),从而加速整个ORR/OER反应动力学过程。这项工作为调节和优化过渡金属基氧电催化剂上的氧中间体向高性能ZAB提供了参考。
Electronic Modulation Optimizes OH* Intermediate Adsorption on Co-Nx-C Sites via Coupling CoNi Alloy in Hollow Carbon Nanopolyhedron Toward Efficient Reversible Oxygen Electrocatalysis. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121006

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