陈平/古莉娜/李善青Chem. Eng. J.: 有机催化剂，亦有高性能！聚苯胺表面功能化促进电催化2e-ORR

目前，H₂O₂的工业生产主要依赖于蒽醌与H₂反应，随后在有机溶剂中使用O₂氧化，这需要大量的能量输入并可能产生大量副产物。电化学双电子氧还原是一种环保且有前景的H₂O₂生成方法。然而，为实际应用开发更经济、更有效的电催化剂仍然是一个巨大的挑战。

基于此，安徽大学陈平、古莉娜和池州学院李善青等开发了一种与之前报道的传统电催化剂(如金属、合金、掺杂杂原子的碳材料、金属单原子催化剂)有显著不同的CNT@PANI-NO电催化剂。

研究人员发现用稀硝酸处理的聚苯胺(PANI)可以转变为具有-NO官能团的PANI-NO产物。然后将羧化碳纳米管表面引入PANI-NO，得到CNT@PANI-NO纳米复合材料用于H₂O₂生产。

该催化剂在0.2 V_RHE-0.68 V_RHE电位下的H₂O₂选择性为87%-94%，法拉第效率接近95%，碱性条件下电流密度高达2.9 mA cm^-2。DFT计算表明，当考虑加成反应的计算吉布斯自由能时，HOO自由基倾向于加成到PANI中形成HOO*，而不是PANI-NO，而HOO*和催化剂之间过强的结合力阻碍了H⁺和HOO*的结合。

优异的活性归因于PANI-NO的微观结构，促进了*OOH生成和H₂O₂形成之间的折衷。该研究为聚合物在电催化中的应用提供了新思路，也为开发高性能2e^–ORR电催化剂提供了新途径。

Surface Functionalizationof Polyaniline and Excellent Electrocatalytic Performance for Oxygen Reduction to Produce Hydrogen Peroxide. Chemical Engineering Journal, 2021, DOI:10.1016/j.cej.2021.133921

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陈平/古莉娜/李善青Chem. Eng. J.: 有机催化剂，亦有高性能！聚苯胺表面功能化促进电催化2e-ORR

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