高立军/王昊等ACS Nano: 氧化钒纳米异质结构同步实现高能/长效储钾

钾离子混合电容器（KIC）因其高能量和功率密度及丰富的钾源而在大规模储能应用中引起了极大的关注。然而，实现具有高容量和长寿命的KIC仍然具有挑战性，因为大尺寸的钾离子会导致电极的动力学缓慢和快速的结构粉化。

在此，苏州大学高立军教授、南京大学王昊副研究员及爱尔兰都柏林圣三一大学Valeria Nicolosi等人通过自模板策略开发了封装在3D氮掺杂碳网络上的约5 nm超小尺寸的VO₂-V₂O₅异质结构（VO₂-V₂O₅/NC），并将其用作储钾负极。其介孔结构和大表面积将促进电解液离子扩散和电荷转移，从而提高电化学性能。得益于VO₂-V₂O₅异质结的超小尺寸、良好的界面效应、高导电性的3D碳网络和独特的K⁺储存机制，VO₂-V₂O₅/NC在K⁺存储方面表现出优异的性能。

当用作钾离子电池负极时，VO₂-V₂O₅/NC在1 A g^-1下1600次循环后的可逆容量为252 mAh g^-1，在10 A g^-1下仍保持108 mAh g^-1的高倍率容量。

图1. VO₂-V₂O₅/NC在半电池系统中的电化学性能

定量动力学分析表明，界面工程的VO₂-V₂O₅纳米异质结构中以电容为主的钾存储机制是能够实现如此高的倍率性能和可循环性的主要原因。此外，作者基于非原位XRD和XAS测量深入揭示了K⁺存储机制。

进一步，由VO₂-V₂O₅/NC负极和商用活性炭（AC）正极组成的KIC的最大能量密度和功率密度分别高达154 Wh kg^-1和10000 W kg^-1，并在10000次循环中具有优异的长期稳定性，5000次循环后容量保持率为85.1%，10000次后容量仍保持72.1%。这项研究为设计高能、长效的钾离子储存电极和器件提供了一条可供实际应用的途径。

图2. VO₂-V₂O₅/NC//AC KIC的电化学性能

Interfacial Engineered Vanadium Oxide Nanoheterostructures Synchronizing High-Energy and Long-Term Potassium-Ion Storage, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c09935

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