​忻获麟/赵建玲/刘辉Small:超亲水微孔Ni (OH)x/Ni3S2异质结构,实现大电流密度析氢

设计制备了一种自支撑微孔异质结构电催化剂

​忻获麟/赵建玲/刘辉Small:超亲水微孔Ni (OH)x/Ni3S2异质结构,实现大电流密度析氢
电化学水分解产氢技术,由于其可循环性和无CO2排放特性,引起了人们的广泛关注。迄今为止,碱性水电解被认为是工业水分解的主流技术,但阴极析氢反应(HER)的高能耗阻碍了其大规模应用。铂基材料被认为是HER的基准电催化剂,但贵金属材料的高成本和稀缺性阻碍了它的广泛应用。因此,开发低成本,高活性和稳定的非贵金属电催化剂对碱性HER(特别是在大电流密度(≥200mA cm-2)下)的实际应用具有重要意义。
基于此,加州大学尔湾分校忻获麟河北工业大学赵建玲刘辉等合理地设计和制备了一种自支撑微孔Ni(OH)x/Ni3S2异质结构电催化剂,并且该电催化剂经电化学处理后具有超亲水性。
​忻获麟/赵建玲/刘辉Small:超亲水微孔Ni (OH)x/Ni3S2异质结构,实现大电流密度析氢
​忻获麟/赵建玲/刘辉Small:超亲水微孔Ni (OH)x/Ni3S2异质结构,实现大电流密度析氢
具体而言,Ni(OH)x/Ni3S2/NF异质结构电催化剂表面具有超亲水性(接触角为0°),明显优于初始Ni3S2/NF(接触角为146°)。利用Ni(OH)x/Ni3S2/NF超亲水性和微孔特性,其在1.0 M KOH溶液中只需54 mV的过电位就能达到10 mA cm-2的电流密度和67mV dec-1的Tafel斜率。Ni(OH)x/Ni3S2/NF还在大电流密度下表现出优异的HER性能,电流密度为100、500和1000 mA cm-2时的过电位分别为126、193和238 mV,并且可连续工作高达1000 h(≈320 mA cm-2),这优于商业Pt/C。
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研究人员利用密度泛函理论(DFT)分别对Ni(OH)2/Ni3S2和Ni3S2催化剂进行了表征。通过比较异质结构Ni(OH)2/Ni3S2和Ni3S2中的水解离过程,发现异质结构Ni(OH)2/Ni3S2中TS1和H2O*之间的能量差(1.96 eV)和TS2与[H2O-H]*之间的能量差(2.42 eV)均小于Ni3S2中的3.57 eV和5.92 eV,这表明水分解在异质结构中比在Ni3S2中更容易发生。
此外,氢原子在Ni(OH)2/Ni3S2中的吸附自由能小于Ni3S2,说明异质结构的吸附能力较强。因此,与Ni3S2相比,无论是对于热能还是动力学,Ni(OH)2/Ni3S2异质结都表现出更强的催化活性。
Super-Hydrophilic Microporous Ni(OH)x/Ni3S2 Heterostructure Electrocatalyst for Large-Current-Density Hydrogen Evolution. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202205719

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