蔚山科学技术院/延世大学AM：硫化物固态电解质的通用溶液合成

硫化物固态电解质(SEs)的湿化学可加工性为全固态电池提供了有趣的机会。到目前为止，硫化物SEs是从悬浮在溶剂中的固体前体（悬浮合成）或使用具有受限组成空间的SEs（溶液工艺）从均相溶液中湿法制备的。

韩国蔚山科学技术院Hyun-Wook Lee、Sang Kyu Kwak、延世大学Yoon Seok Jung等报告了一种通用的溶液合成方法，用于从前体制备硫化物SEs。

图1 硫化物SEs前体在EDA-EDT助溶剂中的溶解结果

在这项工作中，1,2-乙二胺(EDA)和1,2-乙二硫醇(EDT)的二元混合物不仅对传统前体（Li₂S、P₂S₅、LiCl和Na₂S）具有优异的溶解能力，而且也可以溶解金属硫化物（如GeS₂和SnS₂），其形成均相溶液的能力允许轻松合成具有高离子导电性的各类硫化物SEs，包括Li₁₀GeP₂S₁₂、Li₆PS₅Cl、Na₁₁Sn₂PS₁₂（30°C时分别为0.74、1.3和0.10 mS cm⁻¹）。拉曼光谱和理论计算表明，EDA-EDT对GeS₂的出色溶解能力是由于硫醇盐阴离子的亲核性强到足以解离Ge-S键。

图2 使用EDA-EDT制备的Li6PS5Cl的表征

溶液合成SEs在TiS₂电极上的适用性得到了成功证明，研究显示，采用溶液合成SEs的TiS₂电极表现出高可逆容量和稳定的循环保持能力。

此外，简单一锅法合成的Na₂S- Na₁₁Sn₂PS₁₂-C纳米复合材料在全固态Na-S电池中也得到了成功的应用，与手动混合电极相比，Na₂S- Na₁₁Sn₂PS₁₂-C具有优越的性能（在第二次循环中为 497 vs 287 mA h g^-1），这归因于具有源自独特溶液合成的紧密接触的纳米域。这项研究的结果将为全固态电池的可扩展合成和新软化学引导超电子导体的发现提供新的机会。

图3 全固态电池在30 °C下的电化学性能

Universal Solution Synthesis of Sulfide Solid Electrolytes Using Alkahest for All-Solid-State Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200083

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