南开大学师唯JACS：基于多孔配位链氢键框架的快速锂离子传输

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南开大学师唯JACS：基于多孔配位链氢键框架的快速锂离子传输
锂离子在固体中的快速和选择性传输对开发高性能的固态电解质（SSE）起着关键作用。具有可调控的Li+传输途径的多孔化合物是有前景的SSEs，但在Li+传输动力学、电化学稳定性窗口和界面兼容性方面的综合性能难以同时实现。
南开大学师唯JACS：基于多孔配位链氢键框架的快速锂离子传输
图1. NKU-1000的合成、结构和多孔氢键框架
南开大学师唯等报告了一种基于多孔配位链的氢键框架（NKU-1000），以用作锂金属电池（LMB）的SSE。多孔配位化合物通常具有二维或三维的无限结构，但NKU-1000是一维的（1D），其具有540 m2 g-1的比表面积和11.48 埃的孔径，这在配位化合物中是罕见的。Li@NKU-1000被进一步合成为SSE的主要成分，在25℃时表现出1.13×10-3 S cm-1的优异的Li+电导率、0.87的高Li+传输数、5.0 V的宽电化学窗口，以及良好的阻燃性。
南开大学师唯JACS：基于多孔配位链氢键框架的快速锂离子传输
图2. Li@NKU-1000的离子导电性和SSE的表征
此外，该SSE可以实现稳定的循环，其在0.5 mAh cm-2和0.5 mA cm-2的条件下，过电位低至45 mV，运行超过1200小时。更重要的是，基于NKU-1000-SSE组装的固态电池在500次循环后显示出94.4%的高放电容量，并且可以在宽的温度范围内工作而不形成锂枝晶，这源于促进均匀高速Li+通量的线性跳动位点和可以缓冲Li+传输过程中结构变化的柔性结构。
总体而言，这项工作不仅为SSE创造了一种新型的基于配位链的氢键框架，而且还揭示了有序电负性位点和结构柔性在多孔化合物中快速传输Li+的关键作用。
南开大学师唯JACS：基于多孔配位链氢键框架的快速锂离子传输
图3. 全固态电池的性能
High-Efficiency Lithium-Ion Transport in a Porous Coordination Chain-Based Hydrogen-Bonded Framework. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c00647

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