复旦车仁超AM：钙钛矿负极实现60C快充和2000次长循环锂离子电池

钙钛矿型氧化物广泛用于能量转换和存储，但抑制倍率的相变和大的体积变化阻碍了大多数钙钛矿型氧化物在高倍率电化学储能中的应用。

复旦大学车仁超等展示了一种缺阳离子钙钛矿CeNb₃O₉(CNO)负极材料，它可以在高充电/放电倍率下储存足够量的锂，即使合成颗粒的尺寸在微米量级。

图1 CNO的电化学性能

研究显示，这种新型缺阳离子CNO钙钛矿负极材料表现出优异的循环稳定性和极高的倍率性能，在60 C (15 A g^-1)时，相当于充电一分钟，CNO负极可获得超过52.8%的容量。

此外，CNO负极材料在50 C (12.5 A g^-1)下2000次充放电循环后表现出96.6%的容量保持率。优异的循环稳定性归因于Ce原子的原子短程有序的形成；出色的倍率性能可以通过多个方向上固有的大间隙位、嵌入赝电容、原子短程有序和阳离子空位增强的锂离子三维传导网络来解释。

图2 恒电流充放电过程中CNO的原位结构表征

在电化学循环过程中，电化学非活性Ce层中原子短程有序的形成阻止了锂离子嵌入引起的刚性单位模位移，并防止了局部和长程结构重排，这将稳定具有低应变特性的宿主结构，有助于电池循环性能。

此外，原子的短程有序可能会抑制倍率抑制的长程锂有序化，并防止八面体倾斜引起的有限锂迁移率，这有利于锂离子在CNO内的迁移。此外，阳离子空位为锂离子更容易迁移提供了额外的垂直路径，从而导致无限的三维锂离子迁移路径，这进一步促进了锂离子在钙钛矿中的扩散。这些结构特征和机制可用于设计用于快速充电和长寿命锂离子电池的先进钙钛矿电极材料。

图3 DFT计算的CNO的Li⁺嵌入位点和锂离子迁移路径

Atomic short-range order in a cation-deficient perovskite anode for fast-charging and long-life lithium-ion batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200914

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