孙学良院士/郭洪/吕鹏鹏Nano Energy：功能化COF基电解质加速Na+扩散并抑制枝晶生长

固态钠离子电池为未来的储能展示了巨大的发展机遇，因此探索高效的钠离子导体是当务之急。共价有机骨架(COFs)具有精确的方向性和明确的离子通道，是固态钠离子导体有前景的理想平台。

加拿大西安大略大学孙学良院士、云南大学郭洪、中科院过程所吕鹏鹏等首次探索了羧酸钠功能化聚芳醚共轭COF（NaOOC-COF）作为先进钠离子准固态导体薄膜的应用。

图1 材料合成示意图

羧酸基团被共价键接在COF的空腔中以实现Na⁺传导。与之前报道的含有B-O、C=N和C-N键的COF相比，这种由醚键(C-O-C)连接组装的独特框架在各种恶劣环境中具有高度的化学稳定性和机械强度。

结果，合理设计的NaOOC-COF可减弱电极与电解液之间的副反应，从而阻碍钠枝晶的生长。同时，这种COF可以弥补聚合物固态电解质易燃的缺点。同时，NaOOC-COF建立了具有定向离子通道的阴离子骨架，产生了自由的单Na⁺迁移。因此，它有利于Na⁺迁移数的提高，同时也可减少不同离子浓度梯度引起的极化，从而增加电极/电解液界面的稳定性。

此外，该COF表现出独特的二维扩展层状结构和自组装确定的一维离子通道。这些特征可以提高Na⁺在固态电解质中的含量，改善Na⁺的动力学行为，促进Na⁺的迁移，缩短Na⁺的跳跃距离，从而进一步提高Na⁺的电导率，降低活化能。

图2 NaOOC-COF的形貌表征

因此，功能化NaOOC-COF在室温下表现出优异的Na⁺电导率(2.68×10^-4 S cm^-1)、低活化能(Ea，0.24 eV)和高迁移数(0.9)。特别是，NaOOC-COF在组装的准固态电池中表现出长循环性能，并且可以通过界面调节抑制枝晶生长。

此外，作者对全电池系统中的Na⁺扩散机制进行了深入研究。这种新颖的策略可以开拓钠离子准固态电解装置的新领域，同时加速功能化COF的发展。

图3 全电池和对称电池性能

COFs-based electrolyte accelerates the Na+ diffusion and restrains dendrite growth in quasi-solid-state organic batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106756

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