北化工曹达鹏Angew.:原子分散ZnNC催化剂助力氢燃料电池 2023年10月15日 下午9:04 • 顶刊 • 阅读 2 为实现燃料电池的实际应用,开发高效、耐用的无铂(Pt)催化剂至关重要。基于此,北京化工大学曹达鹏教授(通讯作者)等人报道了一种具有Zn-吡咯-N4基团和丰富介孔结构的原子分散ZnNC催化剂。基于ZnNC的阴离子交换膜燃料电池(AEMFC)在H2-O2和H2-空气(无CO2)中表现出1.63和0.83 W cm-2的超高峰值功率密度,并且在H2-空气(不含CO2)和H2-O2中表现出分别超过120和100 h的长期稳定性。 通过DFT计算,作者研究了ZnNC催化剂可能的催化机理,包含Zn-吡啶-N4和Zn-吡咯-N4两种模型。对于这两种模型ORR的自由能图,其中最后一步(OH*→H2O)是速率决定步骤,决定了ORR性能。 Zn-吡咯-N4对OH*的吸附过多,导致其不活跃(Uonset=-0.013 V),而Zn-吡啶-N4对OH*的吸附适中,具有较好的活性(Uonset=0.575 V)。因此,合成的ZnNC应具有Zn-吡咯-N4基团,而不是Zn-吡啶-N4基团,因为Zn-吡咯-N4模型具有较高的ORR活性。 XAFS拟合分析表明,ZIF-8-ZnNC中的Zn原子与4个N原子配位。分析表明,Zn-MOF衍生催化剂更容易形成无活性的Zn-吡啶-N4基团。两种模型的部分态密度(PDOS)图表明,其中Zn-吡咯-N4模型的Zn-轨道分裂较少,更接近于离子形式。而Zn-吡啶-N4相反,对比Zn-吡咯-N4相比,dxy向低能级转移,dx2-y2向高能级转移,使得轨道更加发散,导致其吸附能力极强。 Atomically Dispersed Zn-Pyrrolic-N4 Cathode Catalysts for Hydrogen Fuel Cells. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202216041. https://doi.org/10.1002/anie.202216041. 原创文章,作者:v-suan,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/15/d311fd1dad/ 催化 赞 (0) 0 生成海报 相关推荐 长春应化所张新波AM:氢键辅助溶液放电实现高性能Li-O2电池 2023年10月14日 北化工曲晋Angew.:在锂金属负极上原位构建异质层实现无枝晶锂沉积 2023年10月9日 他,2023年已发表4篇Angew、3篇JACS、2篇AM、1篇Nature子刊… 2023年12月28日 昆明理工Nature子刊:SiO2吸附水立大功,诱导生成Td-Co(II)中心促进丙烷脱氢反应 2023年10月13日 南洋理工/暨大AEM:NiFe LDH的表面重构助力OER 2023年10月7日 ACS Catalysis:优化AgPd合金纳米催化剂吸附作用用于氧化5-羟甲基糠醛 2022年9月24日