北化工曲晋Angew.：在锂金属负极上原位构建异质层实现无枝晶锂沉积

构建高效的人工表面电解质界面（SEI）膜对锂金属电池的实际应用极为重要。

图1. 硅酸锌纳米片的表征及作用示意

北京化工大学曲晋等通过分层硅酸锌纳米片与锂的原位反应，构建了人工SEI膜，其中亲锂金属锌和Li_xZn_y合金均匀但不连续地分散在Li_xSiO_y、Li₂O和LiOH的Li⁺导电组分中。具有低结晶特征的硅酸锌纳米片结构具有通过面对面形式的堆积趋势，导致了高效的原位反应转化和致密的锂化产物结构。

这些Li_xSiO_y、Li₂O和LiOH作为优秀的单离子Li⁺导体，可以增强锂离子的导电性，减轻Li⁺浓度梯度，缓解负极表面附近的快速耗损，并在纳米尺度上均匀化Li⁺通量。

同时，人工SEI膜内非连续Zn金属和Li_xZn_y合金在内部电场作用下的极化可以促进Li⁺通过保护层的转移。此外，在负极和SEI膜的界面处的这些Zn金属和Li_xZn_y合金可以用作高效的成核位点，以降低成核势垒并大大加速电荷转移过程。

人工SEI膜作为物理屏障可以避免锂金属和电解液的副反应，并机械地抑制锂枝晶的过度生长。

图2. 半电池性能

合理设计的SEI膜的协同作用与锂沉积/剥离过程的快速动力学相一致。最后，在半电池、对称电池和全电池中实现了具有优异电化学性能的无枝晶锂形态。受保护的Li||Cu半电池显示出98.9%的高库伦效率。

受保护的Li||Li对称电池在2.0 mA cm^-2下的750小时内表现出的极化（~50 mV）远低于400小时的裸Li负极（350 mV）。

特别是，与裸Li||LFP全电池（0.151%）相比，具有保护Li负极和LFP正极的全电池表现出更高的容量和更长的循环寿命，每循环的容量损失为0.027%。即使在约13 mg cm^-2的高LFP面负载下，也达到了99.2%的高容量保持率，比裸Li||LFP全电池的86.5%高得多。

图3. 全电池性能

In-Situ Constructing A Heterogeneous Layer on Lithium Metal Anodes for Dendrite-Free Lithium Deposition and High Li-ion Flux. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202217458

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