东北师大谢海明EEM：缓解高压固态锂金属电池中的化学“串扰

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东北师大谢海明EEM：缓解高压固态锂金属电池中的化学“串扰
丁二腈(SN)基塑料晶体电解质(PCEs)因其优异的环境离子电导率、低可燃性和与高压正极的良好相容性而出现在高能量密度锂金属电池中，但受到锂负极固有不稳定性的阻碍。构建分级固态电解质（HSEs）结构是保护锂负极免受SN攻击的基本方法，其中基于SN的抗氧化层面向高压正极，耐还原层与锂负极接触。然而，SN基电解质层中的自由SN分子可扩散穿过电解质/电解质界面，并在电池循环期间进一步到达锂负极表面。这种化学“串扰”导致耐还原电解质层无法保护锂负极免受游离SN分子的攻击。
东北师范大学谢海明等设计了一种集成HSE-电极，其中基于SN的准固态电解质（slQSE）面向高压NCM622正极，基于PEO的聚合物电解质（oPSE）与锂负极接触，优化的电极-电解质和电解质-电解质界面接触是通过原位逐层流延和逐步聚合获得的。
东北师大谢海明EEM：缓解高压固态锂金属电池中的化学“串扰
图1 集成HSE-电极的制备及表征
这项工作将纳米Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12(LLZTO)创造性地引入到基于SN的电解质层中，以解决SN分子的“串扰”问题。通过利用LLZTO中的La原子和SN中的N原子之间的络合，自由的SN分子成功地固定在SN基电解质层中。
这样既保证了电池循环过程中部分SN分子穿过正极孔，又防止游离SN分子扩散到锂负极与锂负极发生一系列寄生反应，最终产生了低电阻和高度耐用的固体电解质界面(SEI)和正极电解质界面(CEI)。
东北师大谢海明EEM：缓解高压固态锂金属电池中的化学“串扰
图2 对称电池性能
研究显示，Li|oPSE|slQSE|oPSE|Li电池在0.1 mA cm-2和 0.1 mA h cm-2下低电压极化（60 mV）循环长达1400 小时，即使在50 ºC和0.3 mA cm-2下，也可以稳定循环超过800小时，电压响应约为+75 mV。基于这些优点，NCM622|slQSE|oPSE|Li电池显示出163.3 mAh g-1的高初始放电容量和出色的长期循环，在50 ºC下循环100次后容量保持率为96.0%。
NCM622|slQSE|oPSE|Li 固态软包电池在0.24 mA cm-2的电流密度下也可提供0.135 Ah的高稳定放电容量，并且在100次循环后可保持100%的容量保持率。这项研究为PCEs在高压固态锂金属电池（SSLMBs）中的实际应用提供了新思路。
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图3 全电池性能
Unveiling and Alleviating Chemical “Crosstalk” of Succinonitrile Molecules in Hierarchical Electrolyte for High-Voltage Solid-State Lithium Metal Batteries. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12367

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