AM:界面催化使硬碳负极在酯类电解液中获得富无机SEI

AM:界面催化使硬碳负极在酯类电解液中获得富无机SEI
构建一个均匀富含无机物的固体电解质界面(SEI)可以有效提高硬碳(HC)负极的整体储钠性能。然而,从传统的酯类电解液中得到的厚而异质的SEI不能满足上述要求。
AM:界面催化使硬碳负极在酯类电解液中获得富无机SEI
图1. SEI的形成和表征
北京理工大学白莹、吴川、李雨等提出了一种创新的界面催化机制,首次通过重构HC表面的氧功能团,在酯类电解液中的HC极上成功构建了均匀分布的分级结构和无机物丰富的SEI。
通过表面功能重构策略,可逆的C=O(羰基)键被准确和均匀地植入到HC表面。这些C=O(羰基)键可以作为活性”锚点”来催化电解液的分解,其中的盐类被优先分解,SEI的生长方向可以被引导。因此,形成了一个均匀分布的、富含无机物的SEI。
理论计算进一步证实,HC表面的C=O(羰基)键是可控催化过程的活性中心。这是因为,与溶剂相比,C=O(羰基)键与盐的相互作用要大得多,它可以催化盐的优先分解,形成无机物。
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图2. 酯类电解液中的钠储存性能
透射电子显微镜(TEM)和深度剖析X射线光电子能谱(XPS)直观地表明,很大比例的结晶无机成分密集而均匀地分布在SEI的内层。因此,改善的界面Na+转移、SEI的高结构稳定性和减少的溶剂分解协同促进了SIBs的HC负极的电化学性能。具体来说,获得了显著的可逆容量和超高的首效(379.6 mAh g-1和93.2%)。
另外,倍率能力和循环性能也在一定程度上得到了极大的改善,在5 A g-1下的10000次循环中每圈容量衰减率为0.0018%。作者相信,这种巧妙而高效的界面工程策略将有利于促进可持续和大规模SIBs的HC负极的商业化。
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图3. SEI分析
Interfacial Catalysis Enabled Layered and Inorganic-Rich SEI on Hard Carbon Anodes in Ester Electrolytes for Sodium-Ion Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202300002

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