ACS Energy Lett.：在无负极锂电池中实现均匀锂沉积的高介电聚合物涂层

在负极或无负极配置中使用锂金属被认为是提高当前锂离子电池系统能量密度的最有前途的方法。然而，由于安全问题和低库仑效率，不受控制的锂枝晶生长抑制了锂金属的实际应用。

在此，韩国首尔国立大学Kisuk Kang及泰国孔敬大学Nonglak Meethong等人设计了一种基于聚合物的人工SEI层，利用其良好的机械性能和可扩展工艺，通过嵌入高介电纳米粒子来定制该层的介电性能。

随后，在无负极电池系统中验证了其在锂沉积/剥离行为方面的功效。作者基于具有不同介电常数的PVDF相制备了三种类型的人工 SEI 层：α相、β相和与LiF纳米粒子混合的PVDF。

α-PVDF 和β-PVDF样品是通过将PVDF浇铸溶液涂覆在Cu箔上并将其结晶温度分别控制在120和65°C来制备的。通过将其干燥温度控制在65°C并将其与LiF纳米粒子以30:70的重量比混合，合成了混合PVDF样品（LiF@PVDF）。

图1. α-PVDF、β-PVDF和LiF@PVDF在不同容量负载下锂沉积形态比较

结果表明，组合的介电纳米颗粒/聚合物改性在调节锂电镀行为方面产生协同效应。分散在聚合物中的介电纳米粒子的存在不仅总体上增强了介电性能，而且还诱导了高介电β-PVDF相的自发形成，加强了介质的介电效应。

此外，作者发现LiF@PVDF在实际条件下表现出最好的循环稳定性之一。计算模拟表明，高介电介质可以降低电极之间的过电位并降低锂沉积物表面的锂离子浓度差异，从而导致局部电流密度降低和锂金属的均匀沉积。

这项研究有望丰富对锂沉积行为的基本理解，并推动进一步开发高介电、机械/化学稳健且易于加工的聚合物界面，用于高度稳定的无负极锂电池的电镀/剥离。

图2. LiF@PVDF在实际容量负载下的锂电镀和剥离行为

High-Dielectric Polymer Coating for Uniform Lithium Deposition in Anode-Free Lithium Batteries, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02224

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ACS Energy Lett.：在无负极锂电池中实现均匀锂沉积的高介电聚合物涂层

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