Andreu Cabot/侴术雷/徐明等AM: 一维π-d共轭MOF作为锂硫电池的有效硫主体

多硫化锂（LiPS）的穿梭效应和缓慢的转化动力学是阻碍锂硫电池（LSBs）实用化的主要因素。研究表明，具有非常大密度LiPS吸附位点的金属有机框（MOF）具有作为硫主体材料的巨大潜力。

在此，加泰罗尼亚能源研究所Andreu Cabot教授、温州大学侴术雷教授、北京化工大学徐明副教授及加泰罗尼亚纳米科技研究所Jordi Arbiol教授等人详细介绍了一种新型高导电性的一维（1D）π-d 共轭镍基MOF（Ni-MOF-1D）的合成，并将其作为克服上述限制的LSB的有效硫主体。

在这种材料中，π-d杂化实现了高密度电子离域从而使材料提供金属特性，Ni-MOF-1D相关的高电导率克服了S、Li₂S和大多数极性S基电极的绝缘性质。实验结果和DFT计算表明，Ni-MOF-1D具有出色的结合强度，可捕获可溶性LiPS物种。此外，该结构中的Ni-N配位中心作为双功能电催化剂，可分别在放电和充电过程中促进Li₂S的形成和分解。

图1. Ni-MOF-1D的合成示意图及形态表征

验证实验表明，基于Ni-MOF-1D的正极使LSB具有极其出色的性能。具体而言，S@Ni-MOF-1D提供了令人印象深刻的倍率性能（575 mAh g^-1@8C）并具有出色的长期循环稳定性，在3 C下超过1000次循环中每个循环的容量衰减仅为 0.018%。甚至在 6.7 mg cm^-2的高硫负载量下，S@Ni-MOF-1D正极仍具有6.63 mAh cm^-2的出色面积容量，可以满足商业需求。

这项工作证明了Ni-MOF-1D作为一种优异的硫主体，可作为多功能多硫化物调节剂来化学吸附LiPS、加速Li⁺扩散并催化LiPS 转化反应。更一般地说，这项工作提出了新的见解并加深了对π-d共轭MOFs的理解，展示了其作为LSBs正极主体材料的潜力。

图2. Li-S纽扣电池的电化学性能

A High Conductivity One-Dimensional π-d Conjugated Metal-Organic Framework with Efficient Polysulfide Trapping-Diffusion-Catalysis in Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202108835

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