中南/慕尼黑大学ACS Nano:Ag纳米针阵列高效电催化N2转化为NH3 2023年10月15日 上午12:19 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 3 电催化N2还原反应(eNRR)制氨为Haber-Bosch法提供了一种有前景的碳中性和可持续的氨合成替代方法。然而,非极性N2具有显著的热力学稳定性,需要超高能量才能破坏N≡N键。 基于此,中南大学刘敏、刘康和德国慕尼黑大学Emiliano Cortés等设计了一系列具有局部增强电场(LEEFs)的银纳米针阵列(Ag NN),以实现有效的氨电合成。 有限元分析(FEM)模拟显示,在0.030 nm-1(Ag NNs-30)、0.080 nm-1(Ag NNs-80)和0.145 nm-1(Ag NNs-145)的尖端曲率下,由Ag NNs诱发的不同LEEF从1.72×104 kV m-1增加到3.83×104 kV m-1,甚至增加到6.79×104 kV m-1,这比闪电引发的LEEF数量级更高。 密度泛函理论(DFT)计算表明,LEEFs可以促进N2中两个氮原子上的电荷极化,向惰性N2分子的反键轨道提供大量电子,降低N2第一步质子化能垒。原位拉曼实验表明,该催化剂与N−N和N−H中间体有较强的化学相互作用,证明了LEEFs对N≡N键的断裂和N2质子化的重要作用。 电化学化能测试结果显示,在水相体系中,eNRR和竞争性析氢反应(HER)的的动力学速率随着LEEF的增加而增加,通过对LEEF的调整(3.83×104 kV m-1),能够有效抑制竞争性HER反应。 因此,优化后的Ag NNs-80在-0.3 VRHE时的氨产率和法拉第效率分别为10.2±0.5 μg h-1cm-2和72.3±4.0%,其FE值分别是Ag薄膜、Ag纳米颗粒、Ag NNs-30和Ag NNs-145的6.1倍、5.2倍、1.9倍和1.6倍。 综上,该项工作为电催化反应提供了一类有前景的催化剂,并为LEEFs在电催化中的应用提供了指导。 Boosting Nitrogen Activation via Ag Nanoneedle Arrays for Efficient Ammonia Synthesis. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c08853 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/15/b1cd1596a8/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 AEM: 使用原位X射线微型计算机断层扫描研究Zn-AgO水系电池的衰减机制 2023年10月29日 那兆霖/张新波AFM:纳秒脉冲激光辅助沉积法构建三维准梯度亲锂骨架 2023年10月5日 EnSM:克服锂盐相互扩散使双层聚合物电解质电池成为可能 2023年10月11日 夏永姚/王飞/王春生Nature子刊:0至250℃的超宽温电池! 2023年10月7日 麦立强/王选朋,最新AEM综述! 2023年10月11日 清华/北大JACS:高压原位光谱加反应性研究,探究铜表面CO覆盖率与CORR的关系 2022年11月30日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交