吕伟/李轩科/杨年俊Nano Energy：用于无枝晶锂金属负极的梯度拓扑主体

锂金属负极(LMA)是下一代可充电池的“圣杯”。然而，锂枝晶的不可控生长和无限体积变化困扰着它们的实际应用。

清华大学深圳国际研究生院吕伟、武汉科技大学李轩科、德国锡根大学杨年俊等提出了一种由SiC晶须和碳布(SiC/CC)组成的3D梯度拓扑主体，用于稳定且无枝晶的锂沉积/剥离。

图1 SiC/CC和Li@SiC/CC的锂沉积过程

为制备这样的主体，梯度分布的SiC晶须生长在碳纤维的表面上，这些纤维进一步相互交织形成致密的拓扑框架，从而产生梯度电导率。通过这种方式，SiC晶须阻碍了电子在表面的聚集，因此可引导自下而上的锂沉积，同时，多孔结构和对锂离子的强化学亲和力可降低局部电流密度，并促进孔中锂离子的均匀流动。因此，这有效抑制了锂金属从导电网络中脱离，避免了剥离过程中死锂的形成。

图2 锂沉积形貌及示意图

实验显示，采用Li@SiC/CC LMA的对称电池在2 mA cm^-2和3 mAh cm^-2下表现出高达1000小时的低过电势。此外，即使在容量为3 mAh cm^-2的情况下，循环100次后，LFP|Li@SiC/CC LMA全电池的平均库仑效率仍高达98.3%。实验和计算结果表明，这种编织网络提高了主体的利用率，进一步抑制了沉积过程中的枝晶生长。

此外，这种拓扑主体减小了锂沉积物的局部尺寸，并减轻了它们在沉积过程中的脱离形成“死锂”。这种新颖的策略提供了一种直接的方法来构建具有高能量密度可靠LMA的梯度拓扑宿主。

图3 半电池电化学性能

A gradient topology host for a dendrite-free lithium metal anode. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.106937

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