三单位联合AM：具有增强亲钠性的三维分级主体实现无负极钠金属电池

钠金属电池(SMBs)因其低成本和丰富的钠资源被认为是对下一代高能锂金属电池的补充。

佐治亚理工学院Seung Woo Lee、韩国科学技术院Bumjoon J. Kim、韩国能源研究所Byung-Hyun Kim等开发了一种三维纳米结构多孔碳颗粒，其包含碳壳包覆的铁纳米颗粒(PC-CFe)，以作为高可逆的主体用于钠金属的受控生长。

图1 材料制备及表征

PC-CFe主体是通过纳米结构嵌段共聚物(BCP)的超交联胶体颗粒的碳化合成的，在此过程中，铁金属前体被还原为覆盖有原位形成的超薄碳层的铁纳米颗粒(NPs)。PC-CFe还具有独特的亚微米级碳颗粒分级结构、有序的开放通道，这在提高钠金属负极的循环性能方面发挥着关键作用。

电分析测试和密度泛函理论（DFT）计算表明，具有开放通道结构的三维碳颗粒允许快速的钠离子通量，而均匀分布在颗粒表面的碳壳包覆铁纳米颗粒可通过其增强的钠结合能诱导钠金属的均匀生长。此外，PC-CFe可以大规模合成，适用于生产大面积电极，因为纳米结构颗粒是由含有自组装BCP的乳液合成的。

图2 Na//Cu不对称电池性能及循环后钠沉积形貌

因此，采用PC-CFe的Na//Cu不对称电池在10 mA cm^-2和10 mAh cm^-2下实现了超过500次循环的高可逆性Na沉积/剥离过程，库仑效率为99.6%，Na//Na对称电池在60 mA cm^-2下也实现了超过14400次的循环。

此外，基于不含Na金属的 PC-CFe主体和高负载Na₃V₂(PO₄)₃正极(10 mg cm^-2)的全电池在1 mA cm^-2下即使循环100次后仍保持103 mAh g^-1的高容量，这展示了无负极SMB的运行。因此，该研究为指导下一代高能金属电池提供了重要的设计原则。

图3 全电池性能

3D Hierarchical Host with Enhanced Sodiophilicity Enabling Anode-Free Sodium Metal Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202109767

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