湖大梁宵教授Nature子刊：通过双相电解质中的氯化物穿梭分解可充电锌铜电池

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湖大梁宵教授Nature子刊：通过双相电解质中的氯化物穿梭分解可充电锌铜电池
锌-铜氧化还原对具有多种优点，这促使我们通过在基于氯化锌的水性/有机双相电解质中结合氯化物穿梭化学来重建可充电 Daniell 电池。双相电解质建立了离子选择性的界面，限制了水相中的铜离子的穿梭，同时确保氯离子的迁移。
湖大梁宵教授Nature子刊：通过双相电解质中的氯化物穿梭分解可充电锌铜电池
在此，湖南大学梁宵教授团队通过在基于氯化锌的水性/有机双相电解质中结合氯化物穿梭化学来重建可充电Daniell电池。建立离子选择性界面以限制水界面中铜离子的迁移，同时确保氯离子转移。研究表明，Cu离子在两相电解质界面上的穿梭与Cu离子的配位结构密切相关，该配位结构可根据水相中的ZnCl2浓度合理调节。
在这项工作中，双相电解质的离子选择性界面不仅可以极大地缓解活性材料的穿梭，而且由于活性材料物种部分溶解在水相中，可以提供快速的转化动力学，提高活性材料的利用率。这种消除有机相中金属离子的策略可以扩展到氯化铁、氯化镍和钒氧化物，为提高氯离子电池性能提供了途径。
湖大梁宵教授Nature子刊：通过双相电解质中的氯化物穿梭分解可充电锌铜电池
图1. 所提出的Zn-Cu电池的逐步氧化还原机制和反应动力学
总之，该工作成功地将一次Daniell电池重建为具有水/有机双相电解质的二次电池，该电解质建立了一个离子选择性界面，将铜离子限制在水相中，同时氯离子作为两相之间的电荷载体，以保持电中性。这种离子选择性界面是通过不混溶的ZnCl2水溶液和基于Tf2N的离子液体的组合实现的，其中CuCl2正极和锌负极分别位于水相和有机相中。
Zn-Cu电池通过两电子逐步转化（CuII–CuI–Cu0）提供了396 mAh g-1的可逆容量，具有近100%的库仑效率。而具有稳定循环性能的CuII–CuI转化提供了199 mAh g-1的可逆容量。可充电Zn-Cu的能量密度高达380Wh kg-1，在其他水系锌离子电池中具有竞争力。
湖大梁宵教授Nature子刊：通过双相电解质中的氯化物穿梭分解可充电锌铜电池
图2. 所提出的Zn-Cu电池的性能
Unravelling rechargeable zinc-copper batteries by a chloride shuttle in a biphasic electrolyte, Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-37642-2

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