浙大潘洪革/孙文平AM: 具有电荷重新分布的Pd纳米片上晶格限制的Ir簇用于碱性条件下氢氧化反应

浙大潘洪革/孙文平AM: 具有电荷重新分布的Pd纳米片上晶格限制的Ir簇用于碱性条件下氢氧化反应

在碱性条件下对氢氧化反应(HOR)具有高活性和长期稳定性的电催化剂仍然是限制阴离子交换膜燃料电池(AEMFC)发展的主要障碍。

因此,浙江大学潘洪革孙文平等报道了一种异质结构的Ir@Pd电催化剂,其具有限制在外延Pd纳米片(NSs)上的超小Ir纳米团簇(NCs),用于催化缓慢的碱性HOR。

浙大潘洪革/孙文平AM: 具有电荷重新分布的Pd纳米片上晶格限制的Ir簇用于碱性条件下氢氧化反应

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实验和DFT计算表明,异质界面上发生明显的电荷重新分布,电子从Pd转移到Ir以及从Ir转移到O,从而大大削弱了Pd上的氢结合能,增强OH的吸附,从而可以加速RDS步骤并提高HOR活性。

另外,界面外延导致Ir/IrO2的形成异质结纳米结构,其中远离界面部分氧化的Ir物质进一步优化了OH吸附行为。

浙大潘洪革/孙文平AM: 具有电荷重新分布的Pd纳米片上晶格限制的Ir簇用于碱性条件下氢氧化反应

独特的Ir@Pd异质结构最终显示出氢和羟基吸附之间的最佳平衡,因此表现出令人印象深刻的HOR活性。Ir@Pd在0.1 M KOH溶液中,交换电流密度高达7.18 mA cm-2

此外,由于独特的外延界面的限制效应,Ir@Pd电催化剂在0.1 VRHE下连续运行10小时后,其活性降低可以忽略不计。在稳定性测试后,Ir@Pd的形态和结构保持良好。

Lattice-Confined Ir Clusters on Pd Nanosheets with Charge Redistribution for the Hydrogen Oxidation Reaction under Alkaline Conditions. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202105400

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