耶鲁&麻省理工Science子刊: 机器学习揭示聚合物膜中的关键离子选择性机制

设计用于高精度分离的单物种选择性膜需要对控制溶质传输的分子相互作用有基本的了解。各种离子特异性会影响离子传输，从而影响离子选择性。然而，每个特性对选择性运输的相对重要性仍然很大程度上模糊不清。

在此，美国耶鲁大学Menachem Elimelech及麻省理工学院Heather J. Kulik等人全面评估了单价阴离子和膜特异性在整体盐转运中的作用。具体而言，作者通过纳米多孔醋酸纤维素（CA）膜分离各种单价钠盐阴离子，以阐明源自阴离子的选择性的现象学差异。

作者确定了本体溶剂化特性在解释离子传输方面的有限作用，突出表现为水合能与测得的选择性渗透率之间的较差相关性（R² = 0.37）。同时，作者强调了在整体研究离子传输时考虑熵势垒的迫切需要。在之前的理论工作中，作者观察到随着离子渗透通道，系统的熵相应降低，这说明熵是渗透屏障的主要贡献者。

图1. 评估离子溶剂化作为纳米多孔膜中离子选择性的主要指标

图2. 能量屏障在跨纳米多孔膜的离子传输中的作用

作者将实验数据与描述离子和离子膜相互作用的特性相结合，然后基于机器学习技术进行高级统计分析，以确定预测热力学传输障碍的最重要特征。尽管CA膜具有相对不带电的性质，但作者从一组126个收集的特征中阐明能量障碍的描述符时发现，其中静电特征占用于描述自由能垒总体特征的75%。值得注意的是，作者在传输热力学中观察到熵-焓补偿（EEC），很大程度上受限制下离子膜相互作用的影响。

尽管该结果基于本研究中使用的膜，但报告的结果证明了一种研究跨所有纳米多孔聚合物膜的离子传输的新方法。先进的统计技术和机器学习可用于阐明控制选择性离子传输的分子机制，这种方法还可以更深入地了解复杂环境中选择性转运的性质，例如高度交联和不均匀的聚合物膜。

图3. 阐明影响阴离子传输热力学的分子特征

Machine learning reveals key ion selectivity mechanisms in polymeric membranes with subnanometer pores, Science Advances 2022. DOI: 10.1126/sciadv.abl5771

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