华南理工胡仁宗AFM：通过COF将硝酸根引入碳酸酯电解液以构建稳定SEI

硝酸锂(LiNO₃)作为构建稳定固态电解质界面(SEI)的有效添加剂通常应用于醚基电解液，但其在碳酸酯基电解液中的溶解性较差，限制了锂金属电池(LMBs)的进一步应用。

华南理工大学胡仁宗等通过合成目标共价有机骨架（EB-COF: NO₃）将NO₃^–引入碳酸酯基电解液以修饰锂负极以形成可靠的SEI。

图1 EB-COF:NO₃的合成及应用示意

由1,3,5-三甲酰基间苯三酚(TFP)、溴化乙锭(EB)和LiNO₃合成的EB-COF:NO₃ 可以修饰Li，用于原位培育SEI以稳定LMBs的Li和电解液之间的界面。

这种有效的改进归因于EB-COF:NO₃有目的的组成，其中Li⁺的脱溶剂化过程被加速，因为Li⁺与NO₃-比溶剂化鞘表现出更强烈的离子相互作用，同时带正电荷的通道固定了阴离子簇。此外，释放的NO₃-参与了富含Li₃N和LiN_xO_y的理想SEI的构建，以抑制锂枝晶和保护锂负极。

图2 EB-COF:NO₃提高锂负极性能的理论计算和电化学表征

因此，随着EB-COF:NO₃的应用，(50 µm) Li//LiFePO₄全电池在贫电解液和高负载条件下的循环和倍率性能得到全面提升，200次循环的容量保持率从14%显著提高到94%。并且高压Li//LiNi_0.5Mn_1.5O₄全电池液表现出优异的循环稳定性，600次循环后容量保持率为92%。

该方法可以为将LiNO₃应用于碳酸酯基电解液以及通过COFs构建SEI以用于高能量密度LMBs/LIBs提供启发性见解。

图3 全电池性能

Introducing NO3– into Carbonate-Based Electrolytes via Covalent Organic Framework to Incubate Stable Interface for Li-Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109377

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