Adv. Sci.：氧化还原活性有机小分子是否适用于高压（＞4V）锂电正极？

虽然有机电池因其高理论容量而备受关注，但高压有机活性材料（> 4 V vs Li/Li⁺）仍未得到大规模开发。

在此，日本东北大学Itaru Honma、Hiroaki Kobayashi等人通过结合DFT计算与循环伏安法测量，研究了在二甲基亚砜（DMSO）和 γ-丁内酯（GBL）电解液中用作锂离子电池正极材料的克酮酸（CA）的电化学行为。DFT 计算表明，CA-二锂盐（CA-Li₂）具有两个烯醇基团，在4.0 V以上高压下发生氧化还原反应时可在GBL电解液中存储4个锂离子，从而实现了高达1949 Wh kg^-1的材料级理论能量密度，该数值远远超过了常规无机和已知有机正极材料。

此外，循环伏安法测量揭示了烯醇基在≈4 V时在两种电解液中发生了高度可逆的氧化还原反应。作者还发现，CA存储的锂离子在GBL中比在DMSO中更容易脱出，这表明CA和溶剂之间形成电子和锂离子导电界面是必不可少的。

图1. CV测量确定的DMSO中CA的氧化还原路径

作者使用专为测量有机小分子而设计的两室电池，研究CA作为锂离子电池正极材料的电池性能。在GBL中的电池性能测试显示，在3.9和3.1 V处有两个放电电压平台，放电容量为102.2 mAh g^-1且五次循环后没有容量损失。与已知的最先进的有机小分子相比，CA具有更高的放电电压，有望成为未来高能量密度锂离子有机电池的主要正极材料候选者，可满足全球电动汽车应用500 Wh kg^-1的目标。

此外，CA在GBL中优于在DMSO电解液中的性能与CA在GBL中更高的电子和锂离子存储倾向有关。因此，了解CA和溶剂分子之间的界面可能会掌握未来设计高性能有机活性材料的关键信息。

图2. CA作为锂离子电池正极材料的电池性能

Are Redox-Active Organic Small Molecules Applicable for High-Voltage (>4 V) Lithium-Ion Battery Cathodes? Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202200187

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