新纪录！钙钛矿最新Science！

串联钙钛矿太阳能电池需要稳定、高效的宽带隙钙钛矿，混合溴化物和碘化物阴离子，但这些阴离子在结晶过程中容易偏析，从而限制器件电压和运行稳定性。

美国国家可再生能源实验室（NREL）朱凯和童金辉（共同通讯作者），蒋琦（第一作者）确定了一种温和的气体淬火方法以产生富含溴的表层，而随后的柱状生长产生了缺陷密度低的薄膜。基于这些薄膜的太阳能电池在65℃下能够保持90%的效率超过2200小时，全钙钛矿串联电池在高达2.2 V的高开路电压下表现出27.1%的效率。相关论文以“Compositional texture engineering for highly stable wide-bandgap perovskite solar cells”为题发表在Science上。

有机-无机杂化钙钛矿的带隙可调性使其成为单结和多结太阳能电池应用的合适候选者，且钙钛矿基串联太阳能电池的功率转换效率（PCE）可被快速提高。作为高效串联器件的顶部子电池，宽带隙（WBG）钙钛矿（约1.7 eV或更高）收集高能光子，有助于高开路电压（V_oc），并通过过滤有害的紫外线辐射到达底部电池来实现串联电池的稳定运行。开发基于溴碘（Br-I）混合卤化物钙钛矿（Br大于20%）的高度稳定和高效的WBG钙钛矿太阳能电池（PSCs），对于制造串联太阳能电池至关重要。

然而，太阳能电池工作条件（如光和热）下的Br-I相位偏置问题限制了器件电压和工作稳定性，高Br含量会导致钙钛矿薄膜的结晶速度更快，这通常会产生与结构和成分不均匀以及晶界（GBs）高密度相关的缺陷，与富溴钙钛矿化学用反溶剂工艺快速结晶相关的现成缺陷形成通常会加剧这一挑战。

本文报告了一种合理的策略，以大幅提高具有高PCE和V_oc的1.75 eV Br–I混合WBG PSC的运行稳定性。其中，设计策略基于Br-I混合WBG钙钛矿薄膜的几个原则：（i）Br-I相偏析是富Br的WBG PSC性能（即运行稳定性和效率）的主要限制因素，（ii）有缺陷的位点促进了Br-I相偏析，以及（iii）降低缺陷位点的密度可以抑制Br-I相偏析。本文假设在运行条件下，体积和表面缺陷最小化的高质量WBG钙钛矿薄膜可以抑制器件中的Br-I相偏析。

利用Br^–的快速结晶特性（相对于I^–），使用了一种适合于富含Br的WBG钙钛矿前驱体的气体淬火工艺。与传统的反溶剂方法相比，更温和的气淬方法首先产生富含Br的表层，然后诱导自上而下的柱状生长形成梯度结构，其体相中的Br比近表区域少。所得的WBG钙钛矿薄膜具有改进的结构和光电性能，例如更大的晶粒尺寸，更少的GBs，更长的扩散长度和更低的缺陷密度。

结果表明，作者实现了1.75 eV WBG PSC，PCE>20% PCE，~1.33 V V_oc，以及出色的运行稳定性（在65°C和1.2日照下运行1100小时以上，可保持高于95%的PCE）。当将1.75 eV WBG PSC与1.25 eV Sn-Pb PSC耦合时，获得了具有高达2.2 V开路电压的，且27.1%效率的全钙钛矿双端串联电池。

图1. 通过气淬处理制备的1.75 eV WBG PSC的器件特性

图2. WBG钙钛矿的结构特性

图3. TA测试

图4. 光电特性和缺陷辅助扩散势垒的计算

图5. 串联设备（A）全钙钛矿串联太阳能电池的 J-V 曲线；（B）MPP附近的相应SPO效率；（C）串联器件在~35℃和连续~0.8太阳光照下的长期稳定性

综上，这项研究不仅证明了高性能、全钙钛矿串联器件的潜力，而且也是开发其他基于钙钛矿的串联架构的宝贵进展，例如使用混合卤化物WBG钙钛矿的钙钛矿-硅串联。这些器件的转换效率和长期稳定性也支持本文的假设，即通过提高钙钛矿结晶质量和最小化缺陷来抑制Br-I相偏析可以提高WBG钙钛矿光伏性能。

Qi Jiang, Jinhui Tong*, Rebecca A. Scheidt, Xiaoming Wang, Amy E. Louks, Yeming Xian, Robert Tirawat, Axel F. Palmstrom, Matthew P. Hautzinger, Steven P. Harvey, Steve Johnston,

Laura T. Schelhas, Bryon W. Larson, Emily L. Warren, Matthew C. Beard, Joseph J. Berry, Yanfa Yan, Kai Zhu*, Compositional texture engineering for highly stable wide-bandgap perovskite solar cells, 2022, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.adf0194

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