史彦涛/刘炜AFM：调控Fe-N/C-SAC的形态学和电子结构助力高效氧还原

原子过渡金属-氮-碳催化剂（M-N-Cs）作为无铂（Pt）族金属的电化学反应候选催化剂而具有广阔的应用前景，但是其合理设计和可控合成仍然是一个基本挑战。

近日，大连理工大学史彦涛教授和刘炜副教授（共同通讯作者）等人报道了一种有效且简便的熔盐介导热解的策略，并将其用于同时调节典型Fe-N-C材料的形态和电子结构，进而作为有效的氧还原电催化剂。

作者利用强极性和盐模板效应，制备的Fe-N/C单原子催化剂（SAC）具有分级多孔纳米片形态，具有高的比表面积2237 m² g^-1和独特的FeN₄Cl基团作为孤立的活性位点。

Fe-N/C-SAC具有显著的碱性氧还原反应（ORR）活性，半波电位为0.91 V，记录的动态电流密度高达55 mA cm^-2，优于基准Pt/C。

通过实验证明，通过脱氯处理增强的ORR活性基本上由轴向结合的Cl控制。理论计算使这一发现合理化，并证明明确定义的五重配位构型通过接近最佳的*OH中间体吸附和调节反应来加速4e^–途径动力学，从*OH还原到*OH形成的电势决定步骤。该研究为单原子催化中的配位工程策略提供了基本的见解。

Integration of Morphology and Electronic Structure Modulation on Atomic Iron-Nitrogen-Carbon Catalysts for Highly Efficient Oxygen Reduction. Adv. Funct. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202108345.

https://doi.org/10.1002/adfm.202108345.

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史彦涛/刘炜AFM：调控Fe-N/C-SAC的形态学和电子结构助力高效氧还原

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