三单位联合Nano Energy：双涂层实现高性能Ni基阳离子无序正极

锂过量的阳离子无序氧化物正极由于其源于累积阳离子和阴离子氧化还原活性的高能量密度而引起了越来越多的关注。特别是，Ni基阳离子无序氧化物Ni²⁺/Ni⁴⁺的2e⁻反应表现出较高的理论容量，但Ni 3d和O 2p轨道之间的严重重叠限制了Ni氧化还原容量，此外不稳定的O氧化还原也降低了循环性能。

江苏大学刘云建、香港科技大学Hong-Hui Wu、新南威尔士大学TaoWang、Dewei Chu等证明了碳/Al₂O₃双层涂层和部分Al³⁺取代可以协同增强Ni基阳离子无序氧化物的容量和循环性能。

图1 前期筛选

基于筛选和计算研究，作者设计了三种涂层策略（碳、Al₂O₃和C/Al₂O₃涂层），以解决Ni基阳离子无序氧化物Li_1.2Ti_0.3Ni_0.3Nb_0.2O₂电导率低、电压滞后大和循环寿命差的困境。

结合多尺度表征技术，碳涂层已被证明可通过在Ni基阳离子无序氧化物中引入活性类过氧化物物质来提高阴离子氧化还原贡献容量，部分嵌入的Al³⁺通过缩短Ni和O之间的能带重叠来增强Ni氧化还原反应。此外，由于对副反应的屏蔽作用和更稳定的O晶格，Al₂O₃涂层和Al³⁺掺杂提高了正极材料的循环稳定性。

图2 材料结构和形貌表征

实验显示，C/Al₂O₃涂层Li_1.2Ti_0.3Ni_0.3Nb_0.2O₂氧化物表现出增强的长期电化学性能，其具有更高的容量和循环保持率（在40 mA g^-1下经过200次循环后仍具有超过149 mAh g^-1的容量，对应于76.1%的容量保持率），这远高于报道的Ni基阳离子无序氧化物。这种与纳米涂层的协同策略为加速高能阳离子无序氧化物基正极材料的发现提供了一条有希望的途径。

图3 电化学性能

Design and Tailoring of Carbon-Al2O3 Double Coated Nickel-Based Cation-Disordered Cathodes Towards High-Performance Li-Ion Batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107071

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