李映伟/房瑞琪Nature子刊:CuN4/CoN4@NC实现高效合成天然黄酮 2023年10月15日 上午12:19 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 6 单原子(SA)催化剂为追求优异的催化性能提供了广泛的可能性,但其制备在热解过程中仍存在金属聚集和孔隙坍塌的问题。 基于此,华南理工大学李映伟教授和房瑞琪副教授(共同通讯作者)等人报道了一种通用的介质诱导渗透沉积策略,可以同时实现金属物种的单分散和非金属物种的可控转化,并合成了一系列N掺杂碳负载的SAs或异SAs(MaN4/MbN4@NC,Ma=Cu、Co、Ni、Mn;Mb=Co、Cu、Fe;NC=N-掺杂碳)。 其中,CuN4/CoN4@NC具有高活性和选择性,可以实现苯甲醛的完全转化和99%的黄酮产量。 通过DFT计算,作者验证了CuN4/CoN4@NC的形成机制。将原始Cu-ZIF-8的结构模型简化为CuN4/ZnN4@NC,将熔融态KCl-KBr介质构建为K8Cl2Br6或K16Cl4Br12。在CuN4/ZnN4@NC中,带正电的Cu和Zn原子倾向于与Cl和Br阴离子配位。 Cu原子对Cl−和Br−的吸附能为-0.63 eV,高于Zn原子的吸附能(分别为-1.25 eV和-1.20 eV)。 由于能量较低,Zn更倾向于与Cl−结合形成CuN4/ZnN4@NC-K16Cl4Br12。随后,熔融盐以Zn-K8Cl2Br6的形式从CuN4/ZnN4@NC中去除Zn物种,该过程的能量变化为-0.54 eV。 接着,Co- K8Cl2Br6(生成方式与Zn-K8Cl2Br6相似)定位到残渣CuN4/vacN4@NC-K16Cl4Br12中形成的空位(vac)上,Co原子与四个N原子配位形成CuN4/CoN4@NC-K16Cl4Br12,该过程的能量变化为-1.59 eV。最后,通过彻底清洗去除K8Cl2Br6后得到CuN4/CoN4@NC。 Atomic design of dual-metal hetero-single-atoms for high-efficiency synthesis of natural flavones. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-35598-3. https://doi.org/10.1038/s41467-022-35598-3. 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/15/5e1ca17e33/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 郑大付永柱Adv. Sci.: 蒽醌偶联紫精复合物实现锂有机电池的可逆六电子存储 2023年10月13日 翟华金/范修军ACS Nano:轴向修饰的方锥形CoN4-F1位点实现高性能锌空电池 2024年4月19日 Nature Catalysis: 乙炔高效半加氢 2024年4月7日 厦大郑南峰团队,最新Angew.! 2023年10月15日 同济大学ACS Catalysis:调控LaTiO2N上缺陷分布,实现600nm下光催化水分解 2024年1月22日 川大张云/郭俊凌/吴昊Sci. Adv.: 用于高度可逆钠离子电池的多种固有分子相互作用的超结构介晶 2023年10月24日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交