张治安EnSM：超薄LiF/Li3Sb混合界面层实现的稳定全固态锂金属电池

PEO-LLZTO复合固态电解质被认为是最有前景的固态电解质之一。然而，由于锂在固态电解质/锂负极界面上的不均匀沉积，仍然存在由枝晶穿透引起的严重短路。

中南大学张治安等提出了一种在薄锂箔上原位构建超薄LiF/Li₃Sb双功能界面层的聚合物基固态电池。

图1 SEI的设计

具体而言，作者以 SbF₃为前驱体，采用喷涂法处理商用锂箔，构建了超薄的LiF/Li₃Sb混合界面层。研究发现，Li会优先均匀沉积在LiF/Li₃Sb界面层上的颗粒间隙中，然后逐渐覆盖界面层，在表面形成均匀致密的Li沉积层。

另外一部分Li可以穿过人工界面层并沉积在其底部。总之，Li在SbF₃@Li上的均匀沉积提高了固态电解质/Li电极界面的稳定性，并缓解了枝晶和短路问题。

图2 人工界面层表征

因此，使用SbF₃@Li作为负极组装固态对称电池，获得了0.6 mA•cm^-2的高电流密度和0.2 mA•cm^-2和0.2 mAh•cm^-2下300h的长循环寿命。此外，采用LiFePO₄或单晶LiNi_0.6Mn_0.1Co_0.3O₂组装全电池，发现循环稳定性和库仑效率大大提高。

LiFePO₄|PEO-LLZTO|SbF₃@Li电池在0.2 C下可稳定循环超过200次（94.5%容量保持率），并且在1 C下还表现出127.9 mAh•g^–1的优异倍率能力。这些结果表明改性锂负极在全固态锂金属电池应用中具有巨大潜力。

图3 全固态电池性能

Stable all-solid-state lithium metal batteries enabled by ultrathin LiF/Li3Sb hybrid interface layer. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.04.023

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