npj Comput. Mater.: 机器学习加速发现具有超低晶格热导率的四元硫属化物

具有本征低晶格热导率的新型化合物在基础研究中受到高度追捧，这将有助于设计和发现适用于设备应用的高效材料。高通量（HT）DFT 计算等现代计算方法加速了新化合物的发现，但该方法可能会错过许多迄今未知的稳定化合物。

为此，美国西北大学Chris Wolverton, Cheol Woo Park及Koushik Pal等人设计了一种基于晶体图卷积神经网络（CGCNN）的先进机器学习（ML）模型，用来发现新的四元硫属化物AMM’Q₃（A/M/M ‘=碱金属、碱土金属、后过渡金属、镧系元素，Q=硫属元素）。该模型对输入晶体结构的体积（即尺度）不敏感，从而使模型能够在不知道其DFT弛豫体积的情况下更准确地预测假设化合物的性质。

结果表明，材料发现的总体成功率相当高（~11%），作者总共发现了461种可能合成的新型四元硫属化物（包括99 种热力学稳定和362种低能亚稳定化合物）并对4199种独特的AMM’Q₃组合物进行DFT计算验证。作者随机选择了14种DFT稳定的半导体和非磁性化合物研究热传输特性，计算表明这些化合物都表现出超低的晶格热导率。

图1. 多目标ML框架的图示

通过分析其中一种化合物KLiZrSe₃的谐波和非谐波晶格动力学特性，作者发现该化合物家族中的超低晶格热导率源于

（a）产生低声速的软声学声子分支，

（b）出现在低频的声子分支之间的强杂化，

（c）在格林乃森参数的高值中可见的较大声子非谐性。

此外，低能量几乎无色散的光学声子分支的存在也造成载热声子寿命缩短，进而导致非常低的晶格热导率。这项工作能够鼓励基于图神经网络的ML模型的应用和开发，以有效地发现新材料。虽然这项研究绕过了输入晶体结构的DFT弛豫体积信息，但必须设计一个可解释弛豫期间晶体结构在应力和离子位置的ML模型。

总之，这项研究证明了尺度不变ML模型在预测新化合物方面的高效性，并为这些新化合物提供了实验研究机会。

图2. 预测的稳定化合物的热传输特性

Scale-invariant machine-learning model accelerates the discovery of quaternary chalcogenides with ultralow lattice thermal conductivity, npj Computational Materials 2022. DOI: 10.1038/s41524-022-00732-8

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