麦立强/徐林ACS Energy Lett.: 两性离子双功能层，实现2600小时镀锌/剥离！

锌金属负极存在严重的枝晶问题和钝化副产物，限制了锌离子电池的实际应用。因此，开发一种简单有效的方法来精确调节负极/电解质界面以构建稳定的锌负极至关重要。

在此，武汉理工大学麦立强教授、徐林研究员等人开发了一种双功能聚两性离子液体（PZIL）离子迁移层以防止枝晶生长并抑制腐蚀反应，从而稳定锌金属负极。其中，这种由1-乙烯基-3-（羧甲基）-咪唑鎓和丙烯酰胺自由基共聚形成的PZIL人工保护层（PZIL-Zn）是在锌箔表面制备的。

研究表明，PZIL的3D多孔网络结构可防止该涂层溶解在水系电解液中。此外，聚合物链段上的含氧官能团在电化学过程中与锌金属有很强的粘附性。一方面，该PZIL功能层可以阻碍电解液与锌负极的直接接触，这归因于两性离子基团与水分子之间的强吸引力，有效促进了去溶剂化过程并防止了锌金属负极的腐蚀。另一方面，DFT计算证明，两性离子链上的阴离子有利于锌离子的均匀分布。锌离子均匀地沉积在锌金属表面，从而阻止锌枝晶的猖獗生长。

图1. 纯Zn和PZIL-Zn负极重复剥离/镀锌的示意图及调控机制

因此，在1 mA cm^-2、1 mAh cm^-2下PZIL-Zn表现出长达2600小时的镀锌/剥离循环及~50 mV的低沉积电位，而纯Zn负极的电压在84 h时突然下降，这意味着电池发生了短路。此外，PZIL-Cu上Zn的可逆电镀/剥离可高达1000次循环，平均CE高达99.65%。

更重要的是，通过使用MnO₂/CNT作为正极组装的全电池在500次循环后仍保持205 mAh g^-1的容量和90% 的高容量保持率。采用 PZIL-Zn的软包电池也表现出稳定的开路电压，两个软包电池可以串联连接使LED指示器在弯曲下成功工作，表明PZIL-Zn本质上是柔性的。总之，这种简单的两性离子双功能层促进了无枝晶锌金属电沉积，对该机理的深入理解为下一代水系电池提供了新的视角。

图2. 基于纯Zn和PZIL-Zn负极的全电池性能

Zwitterionic Bifunctional Layer for Reversible Zn Anode, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00124

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