臧双全/王珊AM：首次报道！具有不同微环境SAs的POPs高效的光催化CO2还原

精确鉴定单原子催化剂（SACs）的活性并提高其转化CO₂的效率是非常必要的，但是也相当具有挑战性。

近日，郑州大学臧双全教授和王珊（共同通讯作者）等人首次报道了同时设计和制备一系列多孔有机聚合物（POPs），其中含有明确的M-N₄和M-N₂O₂单原子位点。

这样的策略不仅提供了多活性位点以提高催化效率，而且提供了一个更直接的机会来识别金属中心的活性。

通过CO₂光还原实验结果表明，在以酞菁为基体的Ni-N₄骨架中引入具有Ni-N₂O₂催化中心的Salphen单元，可以获得显著的CO生成能力（7.77 mmol g^-1），对H₂的选择性高达96%。

结合控制实验和密度泛函理论（DFT）计算研究，证明了Ni-N₂O₂部分比传统的Ni-N₄部分对CO₂RR的活性更高，可以归因于M-N₂O₂活性位点有效地降低了能量势垒，促进了反应自由基*COOH的吸附，并改善电荷传输。

该项工作可能会对设计更有效的SACs，通过改变它们的配位环境来减少CO₂排放有一定的帮助。

Integrating Single Atoms with Different Microenvironments into One Porous Organic Polymer for Efficient Photocatalytic CO₂ Reduction. Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202101568.

https://doi.org/10.1002/adma.202101568.

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臧双全/王珊AM：首次报道！具有不同微环境SAs的POPs高效的光催化CO2还原

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