机器学习顶刊汇总：InfoMat、JACS、Acta Mater.、Chem. Sci.、Nanoscale等成果

1. 华科徐明教授InfoMat: 机器学习揭示硫属化物玻璃中间隙态的结构起源

3D半导体集成技术的最新发展需要一个关键部件，即双向阈值开关（OTS）选择器来抑制高密度存储芯片中的电流泄漏。然而，现有OTS材料性能不尽如人意。通常由硫属化物玻璃制成的OTS材料发展缓慢，主要归因于对其电子结构的了解不足。由于无序系统的第一性原理计算量很大，目前还缺乏一种通用的理论来解释导致OTS行为关键特征（中间隙态，MGS）的起源。

在此，华中科技大学徐明教授等人应用深度机器学习（ML）来揭示各种OTS材料中的底层物理机制，该方法可以大大缩短处理大量复杂数据的时间。作者采用多层感知器（MLP）学习和识别硫属化物玻璃的结构特征，并建立了一个由1000个样本组成的数据集来训练和测试MLP模型。一个MLP模型由一个输入层、几个隐藏层和一个输出层组成。输入层是一组输入神经元，包括结构特征和分类标签。作者设置了两个隐藏层，每层有50个神经元。为了避免意外误差，采用了交叉验证方法并将总数据集随机分为训练集（80%）和测试集（20%），计算平均识别率作为测试分数。关于输入特征，作者收集了短程有序（SRO）和中程有序（MRO）的六个结构参数作为输入数据集。其中SRO由一个中心原子及其最近邻组成，MRO包括第二近邻且可由多个SRO特征组成。

图1. 深度机器学习算法追踪预测MGS

在使用这些特征训练MLP模型后，作者发现该模型在识别新玻璃中的MGS 时准确率达到了约95%。作者评估了这些特征的重要性，确认配位数和同极键（特别是来自MRO）与MGS最相关。为了测试ML结果，作者在非晶模型中人为地制造了一些缺陷，并证实了打破全局8-N规则的MRO基元是MGS的主要结构起源。基于这些发现，作者根据MRO配位数调整了MLP模型，并成功预测了其他几种OTS材料中的MGS。尽管如此，目前仍需更多的训练数据集才能将MLP模型应用于所有材料并预测OTS行为。总之，这项研究采用ML的方法成功地揭示了复杂硫属化物玻璃中缺陷态的结构起源而无需昂贵的DFT计算，为先进半导体集成OTS材料和器件的设计铺平了道路。

图2. MLP模型在识别MGS方面的测试结果及特征重要性分析

Deep machine learning unravels the structural origin of mid-gap states in chalcogenide glass for high-density memory integration, InfoMat 2022. DOI: 10.1002/inf2.12315

2. 洛桑联邦理工JACS: 基于机器学习预测化学位移从头确定晶体结构

确定粉末状固体的3D原子级结构是当前化学的关键目标之一。固态NMR化学位移可以用来解决这个问题，但受到与晶体结构预测方法和DFT化学位移计算相关的高计算成本的限制。

在此，瑞士洛桑联邦理工学院Lyndon Emsley等人展示了通过使用最近引入的机器学习模型（称为ShiftML）来预测化学位移，ShiftML是一种快速准确的方法，即使对于最大的分子晶体也可在几秒钟内计算化学位移。作者通过将动态的固态NMR位移计算集成到蒙特卡罗模拟退火优化协议中，以完全类似于溶液NMR或XRD中使用的方法来确定粉末状有机固体的结构。其中，优化方案总结如下：首先，生成单分子的可行构象并使用DFTB3-D3H5优化键角和长度。然后，通过随机化柔性扭转角生成随机构象，并通过随机选择给定空间群中的晶胞参数（晶胞长度、晶胞角度以及分子的位置和方向）生成起始晶体结构。第三，通过蒙特卡罗模拟退火过程优化每个结构，其中在每个步骤中定义晶体结构的参数之一随机改变，并在改变后计算化学位移和DFTB系统能量。

图1. 本研究中使用的晶体结构测定方案

该方法不需要任何结构假设或候选结构的先验知识，仅使用动态生成的机器学习各向同性化学位移来直接指导从随机气相构象开始的基于蒙特卡罗的结构确定过程。基于此，作者成功确定了氨苄青霉素、吡罗昔康、可卡因和药物分子 AZD8329的两种多晶型物（形式I和IV）的晶体结构。其中AZD8329案例是一个特别重要的说明，因为它清楚地显示了化学位移如何推动优化，使同一分子朝着两个非常不同的结构方向发展。在本研究中，作者选择使用蒙特卡罗模拟退火算法，因为它相对简单，但原则上机器学习预测的化学位移可以合并到其他优化方法。因此，这种基于化学位移的分子固体结构测定方法在进一步发展和提高效率方面还有很大的空间。

图2. 计算和测量的化学位移覆盖氨苄青霉素结构的不对称单元

De Novo Crystal Structure Determination from Machine Learned Chemical Shifts, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.1c13733

3. Acta Mater.: 机器学习辅助开发用于低温应用的Fe₂P型磁热化合物

Fe₂P型化合物表现出磁热效应（MCE）并被广泛研究用于室温应用，将其转变温度降低到77 K以下时可为这些材料在低温磁制冷氢液化方面的潜在应用铺平道路。

在此，日本国立材料研究所H. Sepehri-Amin等人为了探索开发低温MCE无稀土元素化合物的可能性，通过对已发表的Fe₂P型磁热化合物实验结果进行数据挖掘且收集了数据集，并使用机器学习进行成分优化旨在将转变温度降低到77 K以下。其中，作者为基于Fe₂P的化合物收集了包含603个样品的数据集，并使用基于成分的特征来评估转变温度（T_tr）。选择平均绝对误差（MAE）作为评价指标，且对数据集的10次随机拆分进行了评估，分别以20:80的比例分为测试和训练子集。结果表明，Mn、Fe和Co等金属元素与非金属P、Si 和Ge一起对T_tr的调节具有最高的特征重要性。此外，作者采用人工神经网络用于预测 Mn_xFe_2-xP_ySi_1-y组成空间内的T_tr，结果证实Fe的Co取代将扩大显示低温 MCE 的区域。

图1. Fe₂P基磁热化合物数据集的特征向量示意图

因此，在Mn_xFe_2-xP_ySi_1-y的成分空间内，作者基于机器学习发现了一种很有前景的不含稀土元素的Mn_1.70Fe_0.30P_0.63Si_0.37合金，其T_tr为97 K，在外部磁场（µ₀H_ext）为1 T、温度为5K的条件下具有121 Am² kg^-1的高磁化强度。此外，在Mn_1.7Co_0.03Fe_0.27P_0.63Si_0.37合金中，用Co轻微部分取代Fe可以将T_tr降低到73 K，但磁化强度会略微降低到 95 Am²kg^-1。Mn_1.7Co_0.03Fe_0.27P_0.63Si_0.37合金在µ₀H_ext = 0~5 T下的熵变为 7.5 J/kgK，可逆的绝热温度变化为 1.4 K，因此仍需进一步的工作来通过合金设计和磁滞工程来增加Fe₂P基化合物的磁熵变和可逆绝热温度变化。这项工作展示了一种不含稀土元素的磁热材料用于氢气液化的新潜力。此外，该研究为通过传统实验流程和机器学习相结合及二者的相互反馈来开发新型材料提供了一种新策略。

图2. Mn_xFe_2-xP_ySi_1-y合金磁化强度与温度的关系

Machine learning assisted development of Fe₂P-type magnetocaloric compounds for cryogenic applications, Acta Materialia 2022. DOI: 10.1016/j.actamat.2022.117942

4. 德州农工大学Acta Mater.: 机器学习用于快速评估高熵合金的弹性性能

高熵合金（HEAs）是一类新型材料，具有有趣的电子特性和优异的机械性能。基于耐火材料的HEA（RHEA）是一类特殊的HEA，显示出巨大的应用潜力。然而，过高的计算成本和第一性原理方法的不确定性限制了使用传统方法探索其指数级组合设计空间。

在此，美国德州农工大学Guillermo Vazquez, Prashant Singh及Raymundo Arróyave等人开发了基于描述符的机器学习（ML）框架模型，用于在广阔HEA空间中快速探索机械性能。具体而言，作者以基于耐火材料的Nb-Ta-Mo-W-V HEAs举例说明了基于描述符的分析模型对合金空间进行快速探索的能力。在从DFT计算获得的弹性属性数据库上，使用基于确定独立筛选和稀疏算子（SISSO）的ML方法训练可靠、最优和可解释的分析描述符。作者还对目标特性进行了详细分析，通过关联常见的元素/合金特征以优化描述符，从而更好地解释提出的分析模型，这与黑盒ML模型明显不同。Nb-Ta-Mo-W-V HEA的预测刚度矩阵用于评估技术上有用的量（如屈服强度），这些量可识别与熵的最佳组合更相关的高强度区域、具有大尺寸效应的区域、大的电负性方差和高相稳定性区域等。

图1. 采样、特征构建和特征分析过程的示意图

上述预测的趋势与有限的现有实验相匹配，进一步建立基于描述符的廉价方法可以加速技术上有用HEA的设计。甚至，弹性关系也在五元合金空间中表现出与屈服强度相似的行为，这表明使用分析描述符是估计延展性的更直接方法。此外，作者还注意到具有优异机械性能的合金成分不一定具有最高化学熵或价电子数。例如，作者在低熵区域发现了具有高强度和高相稳定性（低形成焓）的成分，这再次质疑了将重点放在最大化熵以获得更好的机械性能上的做法。总之，这项工作强调，计算成本低廉的ML模型对于彻底和准确地搜索广阔的HEA组合空间以识别具有理想目标属性的区域非常重要。为此，对合金空间的无约束搜索允许进一步优化HEA成分，且各种机械性能的系统研究将有利于加速寻找技术上有用的HEA。

图2. 杨氏模量描述符-交叉验证和误差分析

Efficient machine-learning model for fast assessment of elastic properties of high-entropy alloys, Acta Materialia 2022. DOI: 10.1016/j.actamat.2022.117924

5. 李先锋/张长昆Chem. Sci.: 液流电池领域应用机器学习的机遇与挑战

随着现代计算机计算能力的提高、数学算法的快速发展及材料数据库的不断建立，人工智能（AI）在化学领域展现出巨大的潜力。机器学习（ML）作为AI最重要的分支之一，在加速液流电池（FBs）关键材料的发现和设计及FB系统的优化方面发挥着重要作用。

在此，中科院大连化物所李先锋研究员、张长昆研究员等人总结了FB领域应用ML的最新进展。首先，作者提供了对ML工作流程的基本理解：第一步是数据集构建，为ML应用收集足够的数据样本。第二步是特征工程，基于原始数据通过数学表示创建新的特征。随后，将数据随机划分为训练数据集和测试数据集，利用ML算法在训练数据集的特征和目标函数之间建立模型。接下来，对算法的参数进行调整以优化模型，然后通过测试数据集评估模型的准确性。最后，经过验证的模型可用于预测未知数据的属性。此外，作者总结了最先进的ML算法在有机液流电池（OFB）和钒基液流电池（VFB）系统中的成功应用，还包括基于高通量计算模拟的FBs有机氧化还原活性分子的物理和电化学性质的预测。

图1. ML的一般应用工作流程

最后，作者对ML在FBs中应用的主要局限性和未来研究方向进行了展望：（1）相关数据库和算法的构建和共享。拥有足够数据量和可靠数据的数据库是ML在FB中应用的第一个关键步骤，如何更有效地共享数据是另一个挑战；（2）提高堆栈性能和降低系统成本。ML已应用于连接VFB的堆栈性能和系统成本，还可为其他FB构建性能成本模型。此外，可更多关注时间序列预测方法的结合；（3）监测系统运行参数及对参数进一步预测。ML可根据FB系统产生的海量运行数据预测运行参数，进而指导系统运行。此外，通过在运行参数和性能之间建立模型，ML可用于优化 FB 系统的总体成本；（4）提高ML模型的可解释性。这可为理解原始设计的机理和规律、发现能源材料、指导堆栈和系统的优化提供启发，如何建立一个机制清晰、可理解的模型将是未来的一个重要研究方向。

图2. 面向FBs的ML未来研究展望

Machine learning for flow batteries: opportunities and challenges, Chemical Science 2022. DOI: 10.1039/D2SC00291D

6. 鲁东大学陈雪叶Nanoscale: 通过机器学习智能控制纳米颗粒合成

纳米颗粒的合成受许多反应条件的影响，其性质通常由其尺寸、形状和表面化学等因素决定。为了使合成的纳米颗粒具有适用于不同领域（如光学、电子学、传感器应用等）的功能，对其性能进行精确控制是必不可少的。然而，以目前在微反应器上制备纳米颗粒的技术，实现精确合成既费时又费力。

为此，鲁东大学陈雪叶教授等人综述了近年来采用微流体制备纳米颗粒的方法和原理，并描述了机器学习的实施步骤、功能及其在纳米技术中的应用。其中，机器学习辅助纳米颗粒合成的研究可以概括为两个主要领域：（1）监督学习预测合成后纳米颗粒的特定光学、电子和传感特性。通过将反应条件作为输入变量及纳米颗粒特性作为输出目标，并选择不同的机器学习算法来构建二者的映射关系，能够精确地控制合成具有所需功能的纳米颗粒。（2）在用于预测纳米颗粒的神经网络模型中，神经元数量和隐藏层数量等超参数对预测能力有直接影响。一方面，可以通过定义损失函数来对超参数进行贝叶斯优化，使预测模型更具权威性。另一方面，可以根据实验条件定义“不满意系数”。最后，可以迭代优化控制算法，直到优化结束并达到目标要求。

图1. 机器学习算法的主要步骤

目前，机器学习辅助的纳米颗粒合成也普遍存在一些问题。一方面，难以实现精确的合成控制，通过在线光谱仪收集纳米颗粒的发射光谱来表征纳米颗粒尺寸的方法引入了一些误差。另一方面，机器学习辅助合成纳米颗粒需要大量时间和精力投入。对此，作者认为：（1）关于上述误差问题，采用傅里叶变换紫外光谱仪和红外光谱仪等设备来表征纳米颗粒的大小值得考虑；（2）关于准确测量纳米颗粒尺寸的问题，可使用TEM在线获取纳米颗粒图像，并通过计算机处理图像的方法来确定其尺寸；（3）关于上述时间成本问题，迁移学习可通过将训练好的模型参数迁移到新模型来帮助训练新模型，这可以大大降低训练模型的时间成本。尽管目前机器学习辅助制备纳米颗粒技术的不成熟意味着仍然存在许多挑战，但这并不妨碍其具备的新颖性和巨大研究潜力。

图2. 机器学习辅助金属纳米颗粒合成优化

Intelligent control of nanoparticle synthesis through machine learning, Nanoscale 2022. DOI: 10.1039/D2NR00124A

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