戴宏杰院士&台湾科技大学AFM: 高浓混合电解液实现高可逆锌金属负极,CE近100%!

戴宏杰院士&台湾科技大学AFM: 高浓混合电解液实现高可逆锌金属负极,CE近100%!
锌金属被认为是一种很有前途的水系锌离子电池负极材料。然而,它在电镀/剥离过程中受到枝晶生长、腐蚀和低库仑效率 (CE) 的影响。
戴宏杰院士&台湾科技大学AFM: 高浓混合电解液实现高可逆锌金属负极,CE近100%!
为此,斯坦福大学戴宏杰院士及台湾科技大学Bing Joe Hwang, Wei-Nien Su, She-Huang Wu等人报道了一种用于克服锌负极面临挑战的浓缩杂化物(4 M Zn(CF3SO3)2+2 M LiClO4)作为高浓水系电解液(CHAE),这种所开发的电解液实现了无枝晶锌电镀/剥离,并获得了≈100% 的优良CE,超过了之前的报告值。
相比之下,含稀释混合水系电解液 (1M Zn(CF3SO3)2+2 M LiClO4,DHAE)的Zn||Cu电池表现出平均CE小于95% 的不稳定循环。
戴宏杰院士&台湾科技大学AFM: 高浓混合电解液实现高可逆锌金属负极,CE近100%!
图1. 基于CHAE和DHAE的Zn||Cu半电池的电化学研究
基于同步加速器的operando透射X射线显微镜、XRD和非原位XPS的组合分析表明,与DHAE相比,CHAE形成的更致密的阴离子衍生钝化层有利于均匀的电流分布,更好地防止新沉积的锌与电解液直接接触。
CHAE对致密、稳定的盐-阴离子衍生钝化层的有益作用可归因于其独特的溶剂化结构,抑制了与水相关的副反应并扩大了电化学电位窗口。因此,基于CHAE的混合Zn||LiFePO4电池在285次循环后提供了CE > 99% 和容量保持率> 90% 的优异性能。相比之下,基于DHAE的电池在170次循环后的容量保持率小于65%。
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图2. 基于CHAE的Zn||LFP电池的operando XRD测量及电化学性能
Highly Reversible Zn Metal Anode Stabilized by Dense and Anion-Derived Passivation Layer Obtained from Concentrated Hybrid Aqueous Electrolyte, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202103959

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