物构所AM:调节拓扑晶体绝缘体铋菱形十二面体表面状态的表面工程用于高能效电化学CO2还原

物构所AM:调节拓扑晶体绝缘体铋菱形十二面体表面状态的表面工程用于高能效电化学CO2还原
铋(Bi)是一种拓扑晶体绝缘体(TCI),它具有无间隙拓扑表面态(TSS),受到依赖于晶面的特定晶体对称性的保护。同时,Bi也是一种用于甲酸盐生产的电化学CO2还原反应(ECO2RR)的优异电催化剂,故受到科学研究者的关注。
物构所AM:调节拓扑晶体绝缘体铋菱形十二面体表面状态的表面工程用于高能效电化学CO2还原
基于此,中国科学院福建物质结构研究所柴国良等人开发了一种暴露于(104)和(110)面的单晶Bi菱形十二面体(RD)。BiRD在9.8至290.1 mA cm-2的较宽部分电流密度范围内表现出非常低的过电位和产甲酸的高选择性且法拉第效率>92.2%,从而实现了极高的能量效率(69.5%)用于ECO2RR。原因在于BiRD上增强的*OCHO吸附使得过电位显著降低;而甲酸盐的高选择性可归因于BiRD(110)表面的TSS和(104)表面的体间隙中的小间隙,加强和稳定了优先吸附的*OCHO,并减小了ECO2RR时*H的竞争吸附。
物构所AM:调节拓扑晶体绝缘体铋菱形十二面体表面状态的表面工程用于高能效电化学CO2还原
BiRD的稳健性、高活性和选择性以及高能量效率使其在间歇性可再生电力的高速甲酸盐生产和高效储能方面具有潜在应用。此外,研究人员预计电催化剂的对称保护拓扑表面的引入将为未来设计高性能ECO2RR催化剂提供有吸引力的新机会。

Facet engineering to regulate surface states of topological crystalline insulator bismuth rhombic dodecahedrons for highly energy efficient electrochemical CO2 reduction, Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202008373

https://doi.org/10.1002/adma.202008373

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