孙学良院士等AEM：理清固态电解质成分、结构和离子电导率之间的关系

了解结构、离子电导率和合成之间的关系是开发超离子导体的关键。

加拿大西安大略大学孙学良院士、荷兰代尔夫特理工大学Marnix Wagemaker等通过制备一系列Li-M(III)-Cl固态电解质来研究成分、结构和锂离子电导率之间的相互作用。

图1 Li-Ho-Cl体系的XRD和中子衍射图

以Li-Ho-Cl为例，这项工作首次合成了一系列新型正交结构Li_3-3xHo_1+xCl₆（0.04 < x ≤ 0.2，其中x是根据合成过程中的LiCl和HoCl₃之间的比率计算的）。这些正交晶系Li-Ho-Cl材料在室温下表现出高达1.3 × 10^-3 S cm^-1的室温离子电导率，这比具有三角结构的Li₃HoCl₆(x=0)(P-3m1)高四倍多。另外，基于In/Li–Ho–Cl/NMC811配置的全固态电池在室温和-10 °C下表现出优异的电化学性能。

图2 合成对离子传输的影响

此外，研究显示，在所有Li-M(III)-Cl(M=Y, Er, Dy, Tm)结构中，类似的三角到正交晶相转变是可重现的，但在Li-Tb-Cl体系中则不然。在等结构的Li-Dy-Cl、Li-Y-Cl、Li-Er-Cl和Li-Tm-Cl组合物中观察到离子电导率大约有一个数量级的差异。从三角相到正交晶相的离子电导率增加是合理的，因为正交相使Li⁺沿着c晶格方向更容易传输，这是扩散网络中的一个关键步骤。

此外，从实用的角度来看，稀土丰度是一个重要问题，作者在这里探索和合成 Li-M-Cl的Li⁺导体的成本在短时间内可能会很高，但一旦发现新的高性能材料，就可以进一步努力满足工业成本目标。基于这项工作中提供的新化学见解，拓宽有前途的卤化物 SSE，也将促进更多卤化物SSE的发展，以确保它们更接近实际应用。

图3 NMC811/Li_2.73Ho_1.09Cl₆/In ASSLBs的电化学性能

A Series of Ternary Metal Chloride Superionic Conductors for High-Performance All-Solid-State Lithium Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103921

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