张乃庆/张宇EES：多功能类SEI结构涂层实现高电流/容量稳定锌负极

水系锌离子电池（ZIBs）的开发和应用仍然面临一些障碍，如枝晶生长和活性水引发的副反应等。近年来，Zn负极的改性取得了很大进展。其中，无机涂层表面改性是最有前景的实用策略之一。然而，无机涂层的刚性和低离子电导率限制了负极的高电流和容量循环。

针对无机涂层的缺陷及ZIBs大电流、大容量循环的实际应用要求，哈尔滨工业大学张乃庆教授、张宇等人在涂层中引入有机组分，在Zn负极上构建了具有类SEI结构的PVA@SR-ZnMoO₄多功能保护层（仅在结构上类似，SR指SO₄^2-受体）。

其中，PVA@SR外层可起到胶水的作用，赋予涂层一定的柔韧性，从而提高涂层在大容量循环下的稳定性。同时，PVA@SR可捕获电解液中的SO₄^2-，增强Zn²⁺的流动性和分散性。至于内层，ZnMoO₄可有效抑制枝晶和副反应。重要的是，与报道的有机-无机复合材料的高离子迁移机制不同，ZnMoO₄还可在基于高锌亲和力的PVA凝胶之间建立快速的Zn²⁺迁移途径，改善ZnMoO₄的缓慢离子传导并打破单一组分的离子迁移极限，使其高达0.81。

图1. 类SEI结构涂层改性负极制备及表征

基于这种多功能类SEI结构涂层的设计，改性Zn负极可在0.5 mA cm^-2、0.5 mAh cm^-2条件下的500次循环中保持99.42% 的高平均CE，而未改性Zn负极在50个循环内的CE显著下降。同时，在5 mA cm^-2和5mAh cm^-2的条件下，改进后的Zn对称电池可在相对稳定的电压下循环1700小时，显示出足够的实际应用潜力。

此外，改性后的Zn/α-MnO₂全电池表现出优异的长循环稳定性，在1.0 A g^-1 下循环1000次后仍可保持141.7 mAh g^-1的剩余容量且不发生容量衰减，而基于未改性Zn负极的电池容量保持率仅为59.1%。总之，这项工作为高电流和容量循环的稳定Zn负极提供了合理的解决方案，为负极表面改性和有机-无机复合材料设计提供了新思路。

图2. Zn/α-MnO₂全电池的电化学性能

Multifunctional SEI-like structure coating stabilizing Zn anode at large current and capacity, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D2EE02931F

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张乃庆/张宇EES：多功能类SEI结构涂层实现高电流/容量稳定锌负极

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