宁波大学舒杰AEM: 四电子转移反应实现高容量水系Cu-Se电池

硒作为存储金属离子的潜在替代正极材料具有一系列优点，例如良好的电子导电性、有吸引力的体积比容量和质量能量密度。然而，由于缺乏可行的转化反应氧化还原电对，硒基电池的发展受到了严重阻碍。

在此，宁波大学舒杰教授等人基于化学热力学性质的定量分析，构建了一种以Cu²⁺为可变价电荷载体的新型转换型Cu-Se电池。首先，为了筛选有前景的M-Se电池，作者对14种水系硒基系统的化学热力学性质进行了定量分析，包括金属硒化物在水溶液中的稳定性、理论比容量、标准电极电位和电极材料的体积膨胀率（VER）等。

此外，金属硒电池系统的实际情况也应纳入筛选范围，例如金属的成本和毒性。总体而言，除去报道过的Zn-Se电池，Ni-Se、Fe-Se和Cu-Se电池似乎具有巨大的潜力。为此，作者采用纳米多孔碳（NCP-30，孔径≈30 nm）通过熔融扩散法包封硒制备了Se@NCP-30正极以进一步评估Ni-Se、Fe-Se和Cu-Se电池的电化学性能。

图1. M-Se电池化学热力学性质的定量分析

研究表明，三种电池中只有Cu-Se电池表现出高电化学可逆性。受益于可变价电荷载流子和硒化铜化学稳定性之间的协同作用，Cu-Se电池在0.1 A g^-1时具有1045.4 mAh g^-1的高初始可逆容量，还表现出出色的长循环稳定性和倍率性能，在2 A g^-1下1500 次循环后容量保持率为89.7%。

此外，作者组装了基于Cu-Se系统的软包电池，可为发光二极管阵列供电，展示了其在可持续储能领域的实际应用前景。通过DFT、XRD、XPS、HRTEM等的理论和实验联合研究，作者证实Cu-Se电池的储能机制基于可逆的相转化过程：Se→Cu^IISe→Cu^I₂Se，即从二价Cu²⁺到Cu⁺及从Se⁰到Se^2-的4电子转换过程。因此，这项工作构建了一种性能优异的水系Cu-Se电池，并为探索更有前景的金属硒电池铺平了道路。

图2. 水系Cu-Se电池的电化学性能

Four-Electron Transfer Reaction Endows High Capacity for Aqueous Cu–Se Battery, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103998

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