广西大学何会兵AFM：定制双电层的双电荷有机分子添加剂用于超稳定的锌金属软包电池

水系锌金属电池（AZMBs）的电化学性能高度依赖于锌电极/电解质界面处的双电层（EDL）特性。

在此，广西大学何会兵团队通过双电荷茶氨酸（TN）添加剂构建了一种新型重构EDL，用于制造超稳定和可深度充电的AZMB。研究表明，带正电荷的 TN在锌负极上形成一个贫水的赫尔姆霍兹平面，而且其阴离子还可以与 Zn²⁺ 配合，调整扩散层中的溶剂化结构，并进一步重构内部的氢键网络，从而有效地引导 Zn 均匀沉积并抑制副反应。因此，在80% 的高放电深度下，Zn//Zn 电池获得了近 800 小时的出色循环稳定性。

此外，在实际条件下，Zn//VOX 全电池在2 A g^-1 条件下循环1400 次后，容量保持率为94.12%。重要的是，所设计的2.7 Ah Zn//VOX 软包电池的能量密度达到42.3 Wh Kg_cell^-1和79.5 Wh L_cell^-1，在50 mA g^-1条件下循环220 次后，容量保持率高达85.93%。

图1. 结构表征

总之，该工作通过在基本 ZnSO₄ 电解液中引入微量双电荷有机TN 添加剂，即在金属锌负极上开发出了一种新型EDL。研究表明，作者发现带正电荷的 TN（20 mm）与 Zn 负极之间的优先相互作用形成贫水的亥姆霍兹平面（HP）层，而且TN 的阴离子端还可以调整水合 Zn²⁺ 离子的溶剂化结构，重建自由水分子之间的内部氢键网络，从而有效抑制水引发的副反应，并引导 Zn(002) 平行沉积。利用 TN 添加剂的多功能优势，含 TN 的电解液使 Zn//Zn 对称电池在 5 mA cm^-2的条件下具有 2000 小时的持久循环寿命，即使在 80% 的高 DOD 条件下也有近 800 小时的寿命。

此外，在有限锌负极（N/P= 4.11）和电解质（E/C = 45 μL mAh^-1）的实际条件下，采用 TN 改性电解质的锌//VOX 全电池可提供高的容量保持率（在 2A g^-1 条件下循环 2000 次后达到 94.12%）。

最重要的是，封装后的 2.7 Ah Zn//VOX 软包电池在整个电池水平上可提供 42.3 Wh Kg^-1 和 79.5 Wh L^-1 的能量密度，并且在 220 次循环后具有 85.93% 的高容量保持率。因此，该项工作通过考虑 EDL 调节与锌负极电化学性能之间的相关性，为选择具有多种功能的电解质添加剂探索了一条新路，从而为 AZMB 的实际应用及其他应用提供了新的见解。

图2. 电池性能

A Double-Charged Organic Molecule Additive to Customize Electric Double Layer for Super-Stable and Deep-Rechargeable Zn Metal Pouch Batteries，Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202311773

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