苏大AFM：Mo诱导晶格向长程无序的转变，实现在低电位下产生超高电流密度用于HER

Pt被公认为一种典型的HER催化剂，但是这种贵金属昂贵的价格和不稳定性极大地限制了它们广泛的实际应用。过渡金属镍基硫系化合物(TMNiCs，如NiS₂、Ni₂S₃和Ni₃S₂等)由于其固有的高活性和电导率特性而被认为是HER的有效电催化剂，但大多数文献报道的催化剂仅在低电流密度(< 0.2 A cm⁻²)下可用。实现电化学水分解制氢的工业应用要求反应过程具有持续的高电流密度和低过电位。

因此，设计出有效的催化剂以在超高电流密度(> 1 A cm⁻²)下保持高活性，是满足电化学水分解工业稳定运行的关键。

基于此，苏州大学晏成林和钱涛等报道了一种原位非均相原子介导策略，并制备了一种长程无序的钼镍基硫系催化剂(U-MoNiS)。

电化学性能测试结果表明，最佳的U-MoNiS具有优异的电化学析氢活性，其在2243 mA cm⁻²超高电流密度下的过电位低至305 mV，是商业Pt/C (135 mA cm⁻²)的16.6倍。

此外，U-MoNiS还显示出优异的电化学稳定性，其在经过6000次LSV循环后的性能下降可忽略不计，并且形貌仅发生轻微变化。并且U-MoNiS还能够在高达约5 A的超高电流下有效工作，证明了该催化剂具有很好的工业应用前景。

实验结果表明，通过引入异原子Mo进行体相Ni原子置换或间隙填充，能够构建长程无序晶格。密度泛函理论(DFT)结果表明，引入的Mo原子优化了主晶面的微环境，使(110)和(211)面的表面能分别从0.180和0.165 eV Å⁻²降低到0.077和0.100 eV Å⁻²，因此加速了中间体H*的吸附，减小了其能垒(ΔG_H*，低至0.04 eV)，从根本上有助于实现高电流密度下的高效制氢。

综上，这项工作为超高电流密度活性电催化剂的合理设计和构造提供了有效的策略，也为实现绿色氢的大规模应用提供了理论基础。

Mo-Mediated Transition of the Lattice to Long-Range Disorder Enables Ultra-High Current Density Hydrogen Production at Low Potentials. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202208718

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